新型β-环糊精聚合物涂层的制备及其在固相微萃取中的研究

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固相微萃取(Solid-phase microextraction,SPME)技术兴起于 1989 年,由Pawliszyn教授课题组首次提出,是一种新颖的样品前处理与富集技术。SPME的发展基于固相萃取(Solid-phase extraction,SPE),它集样品采集、萃取、富集、进样于一体。它保留了 SPE方法高效、结果可靠及耗用溶剂量少等优点,解决了其需要柱填充物和使用溶剂进行解吸的问题,SPME装置可完成全部前处理和进样工作,成为现今样品前处理技术中应用广泛的方法。β-环糊精(β-cyclodextri,β-CD)具有内壁疏水、外壁亲水的特殊结构。它的疏水空腔类似于花盆形状,可作为主体包络适当的客体分子形成主客体包合物,完成彼此的识别过程。基于其独特结构、无毒、易修饰的特点,β-CD及其聚合物在样品前处理领域得到了广泛的应用。然而,已报道的各种β-CD聚合物与传统活性炭(Activitedcarbon,AC)相比具有较低的比表面积和吸附性能。以四氟对苯二腈为交联剂制备的多孔β-CD聚合物(Porous β-CD-containing polymers,P-CDP)不同于其他β-CD聚合物,具备高的比表面积和吸附性能;而以十氟联苯为交联剂制备的β-CD 聚合物(Decafluorobiphenyl β-CD-containing polymers,DFB-CDP)虽然表面无孔、比表面积小,但对全氟辛酸(Perfluorooctanoic acid,PFOA)具有高度亲和性,提高了吸附材料的选择性。本文分别以P-CDP和DFB-CDP为涂层材料,应用溶胶-凝胶技术制备了两种新型SPME涂层,结合气相色谱-质谱(Gas chromatography-mass spectrometry,GC-MS)技术,建立 了对环境水样中微污染物的分析方法。本论文主要包括以下三部分内容:(1)绪论综述了 SPME的发展,包括涂层的制备方法及涂层材料种类;总结评述了β-CD及其聚合物在环境水样中微污染物分析的应用。(2)新型P-CDP涂层的制备及其用于SPME的研究通过红外光谱(Infrared spectrum,FT-IR)、N2吸附-解吸对制备的P-CDP进行表征,结果表明合成成功。采用溶胶-凝胶技术制备了新型P-CDP涂层,热重和环境扫描电子显微镜(Environmental scanning electron microscopy,ESEM)考察了涂层形貌和特性。将所制备的涂层与GC-MS联用建立了水样中挥发性有机物和嗅味物质的分析方法,该方法在检测物质浓度为0.01-120μgL-1的范围内具有良好线性(R2 = 0.9946),检出限低至3ngL-1,实现了对环境水样的灵敏检测。重复性实验表明所制备的涂层在使用130次后性能仍未见明显降低,重现性实验表明同一批次和不同批次制得的涂层相对标准偏差RSD分别为1.7和1.9。(3)新型DFB-CDP涂层的制备及其用于SPME的研究采用溶胶-凝胶技术制备了新型DFB-CDP涂层,通过FT-IR、N2吸附-解吸、热重和ESEM分析考察了 DFB-CDP及涂层的结构和形貌特性。将所制备的涂层与GC-MS联用检测环境水样中的PFOA,在检测物质浓度为0.05-5μgL-1的范围内线性良好(R2 = 0.9938)。用于实际样品的测定,结果表明所建立的方法符合实际测定的需求。
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