nZVI/nHAP复合材料固定铀尾矿库区土壤中铀(Ⅵ)的机理研究

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随着核工业的发展,对铀等放射性物质矿石的开采量不断增加,随之而来的尾矿石、渣的量也逐渐增加。这些尾矿石、渣经过处理后保存在尾矿库中。而经过石灰碱化等常规处理的尾矿中的铀,会随着外界环境的变化,再次释放到环境中,危害人类的健康。土壤是防止尾矿库中铀进入环境的第一道屏障,因此,对铀污染土壤的修复具有重要意义。本文选用纳米零价铁(Nano zero-valent iron,nZVI)、纳米羟基磷灰石(Nano hydroxyapatite,nHAP)、纳米零价铁/羟基磷灰石三种固定剂对铀尾矿库土壤中的铀进行固定化处理,采用逐级化学提取、毒性浸出(TCLP)和磁性分离试验,利用SEM和XRD手段对纳米材料固定前后的铀尾矿土壤进行表征;研究了纳米材料在不同投加量和pH条件下对尾矿库土壤中铀的形态分布和固定效果的影响,并对固定机理进行探讨。主要结论如下:(1)nZVI主要促进尾矿库土壤中可交换态(包括水溶态)、碳酸盐结合态铀向无定型铁锰氧化物-氢氧化物态、残渣态铀转化;在nZVI投加量为8%、pH=5时,残渣态的铀含量增加了13.84%,MF值达到最低24.88%,此时土样中铀的毒性浸出量仅为13.98%,固定效果达到最佳;对经nZVI处理后的土样进行磁性分离,发现非磁性土壤中铀的浓度明显降低,且其毒性浸出值接近于美国环保署铀的毒性浸出限值。(2)nHAP主要促进铀尾矿库土壤中可交换态(包括水溶态)、碳酸盐结合态铀向晶质铁锰氧化物-氢氧化物态、残渣态铀转化;n在nHAP投加量为6%、pH=4时,残渣态的铀含量增加了16.58%,MF值达到41.79%,此时铀的毒性浸出值仅为9.14%,固定效果达到最佳。(3)纳米HAP/ZVI主要促进铀尾矿库土壤中可交换态(包括水溶态)、碳酸盐结合态铀向无定型铁锰氧化物-氢氧化物态、残渣态铀转化;在纳米HAP/ZVI投加量为8%、pH=5时,残渣态的铀含量增加了11.05%,残渣态铀比例最大为30.10%,MF值达到较稳定值为31.72%,此时铀的毒性浸出量仅为8.57%,固定效果达到最佳;对经纳米HAP/ZVI处理后的土样进行磁性分离,发现分离后非磁性土壤中铀含量低于nZVI单一处理后的非磁性土壤中铀的含量,且其毒性浸出值低于美国环保署铀元素毒性浸出特性限值。
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