【摘 要】
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氢气（H2）是一种具有高能量密度、储量丰富、零碳排放的清洁能源载体,也是重要的化工原料。开发高效、清洁的制氢技术已成为未来氢能发展的关键。电催化水分解技术包括阴极析氢反应（HER）和阳极析氧反应（OER）,它以水为原料,电能为驱动力,具有绿色、高效产氢的特点。而OER和HER两个过程都需要高效催化剂来降低过电势,进而降低能耗和制氢成本。众所周知,IrO2、RuO2和Pt等贵金属类材料具优异电催化活
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氢气（H2）是一种具有高能量密度、储量丰富、零碳排放的清洁能源载体,也是重要的化工原料。开发高效、清洁的制氢技术已成为未来氢能发展的关键。电催化水分解技术包括阴极析氢反应（HER）和阳极析氧反应（OER）,它以水为原料,电能为驱动力,具有绿色、高效产氢的特点。而OER和HER两个过程都需要高效催化剂来降低过电势,进而降低能耗和制氢成本。众所周知,IrO2、RuO2和Pt等贵金属类材料具优异电催化活性,但它们储量少、价格昂贵,这严重限制了电解水技术的大规模应用。因此,开发储量丰富、高效的电催化剂材料是推动电解水技术发展的关键。本论文旨在利用廉价、丰富的过渡金属和非金属,设计和开发低成本、绿色、高效的电催化剂。本文以不同组分的纳米结构为前驱体,采用金属掺杂、离子共同沉积和高温气氛处理等方法制备了一系列性能优异的钴铁基磷（硫）化物电催化材料,并对其析氢、析氧性能的提高机理和构效关系进行了分析和讨论。主要工作如下:（1）以优化水热的方法制备了泡沫镍负载的Fe-Co9S8纳米微球,Fe掺杂优化了Co9S8纳米微球的尺寸结构,暴露出更多的活性位点,也增强了Co9S8的导电性和质子传导速率。同时,铁钴离子的协同效应提高了催化剂的OER本征活性和稳定性。（2）以双金属镍铁纳米立方体（NiFe NCs）为前驱体,通过优化气相磷化和硫化的条件和顺序,制备了具有较好的OER活性和稳定性的P-S-NiFe NCs。C掺杂的P-S-NiFe NCs表面富含缺陷位点,是催化剂性能提高的内在原因。（3）以NiFe纳米立方体为前驱体,通过氩气下优化煅烧温度和气相磷化相结合的方法制备了具有丰富缺陷位点的P-NiFe-800 NPs。P-NiFe-800 NPs具有优异的催化活性和最大的比表面积,最小的Tafel斜率,仅需要270.1 m V过电位就可实现10 m A cm-2的电流密度。本工作为铁基双金属磷化物催化剂的制备提供了一种简单易行的方法。（4）以前驱体法和氩气下高温气相磷化原位构筑富含缺陷位的钴铁基三元金属磷化物纳米立方体(P-Co0.9Ni0.9Fe1.2 NCs),P-Co0.9Ni0.9Fe1.2 NCs具有极其优异的碱性条件下的HER和OER性能。粗糙的表面,丰富的表面缺陷位点、独特的纳米立方体结构以及高的导电性是高温碳化后P-Co0.9Ni0.9Fe1.2 NCs性能提高的主要原因。
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