有机-无机杂化材料的功能化是现代材料发展的趋势,这使得有机-无机杂化材料成为了复合材料家族中最耀眼的明星。由于纤维素具有无污染、资源丰富、物理化学性质稳定等特点,可将它改性制成无机纳米粒子/纤维素复合材料,这种材料兼具纤维素、无机粒子的优点,是近些年纤维素材料的研究热点。高分子材料中加入纳米二氧化硅粒子通常会提高了材料的力学强度、韧性、耐磨性和耐老化性等。纤维素作为一种天然的高分子聚合物掺杂了二氧化硅纳米粒子形成的复合材料预计将在在结合力、结合强度、力学性能、热学性能等都有显著改善。而两项界面之间的多样性的结构和界面作用强弱会影响到材料的物理化学性能。因此,本文运用分子模拟的方法来研究纤维素/二氧化硅纳米复合材料的微观结构、界面作用以及热学性能,主要研究内容包括以下三个部分:1.以LbL法制得的纤维素-二氧化硅复合材料SEM图为依托,构建了5个不同晶格面积的二氧化硅晶面和一条低聚合度的纤维素分子链,以及它们的双层结构模型;计算了复合体系的界面作用,分析了影响界面作用的主要因素,说明了二相之间能形成很好的界面,有利于二氧化硅纳米颗粒掺杂到纤维素分子中。2.以本课题组利用Sol-gel法非均相制得的纤维素-二氧化硅复合材料TEM图为依托,构建了3个不同粒径纳米二氧化硅和纤维素分子链的包覆结构模型,分别计算了三个复合体系的界面作用,通过RDF分析发现复合体系的4个特征尖峰较纯纤维素的吸收峰要弱,分析得知由于纤维素与二氧化硅之间的弱相互作用促使纤维素分子间氢键断裂,导致各吸收峰减弱。另外,通过均方位移分析了三个复合体系中纤维素链的运动性由高到低依次是Cellulose/SiO2-1 >Cellulose/SiO2-2 > Cellulose/SiO2-3,这说明表面羟基化了的二氧化硅纳米粒子的嵌入使得体系的微观结构发生了变化,高分子链的运动性也发生了变化。这种变化势必会影响到复合材料的一些性能,对复合材料力学性能及热学性能的研究具有一定的意义。3.利用2中建立的纤维素包覆二氧化硅的模型计算了复合材料的玻璃化温度,模拟计算得到含有19.1%的SiO2的复合体系的玻璃化转变温度为275~280℃,与实验值相比较该值是模拟计算得到比较合理的数值,而且较纯的纤维素的玻璃化温度变高,说明二氧化硅的加入提高了纤维素材料的热稳定性。分析键合作用、非键作用分别与温度的变化关系得出,复合体系在发生玻璃化转变时非键作用起着主要的作用。