【摘 要】
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光助微生物电解池（microbial electrolysis cells,MECs）在回收污水中化学能与有价产品同步生产清洁能源（如氢气）领域展示着广阔前景,而环境友好、低成本、高性能的半导体光阴极是制约光助MECs实际应用的瓶颈。ZnFe2O4/g-C3N4是一类Ⅱ型异质结,被应用于传统光催化产氢或降解罗丹明等典型有机污染物,以ZnFe2O4/g-C3N4为半导体异质结的光助生物电化学领域的研
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光助微生物电解池（microbial electrolysis cells,MECs）在回收污水中化学能与有价产品同步生产清洁能源（如氢气）领域展示着广阔前景,而环境友好、低成本、高性能的半导体光阴极是制约光助MECs实际应用的瓶颈。ZnFe2O4/g-C3N4是一类Ⅱ型异质结,被应用于传统光催化产氢或降解罗丹明等典型有机污染物,以ZnFe2O4/g-C3N4为半导体异质结的光助生物电化学领域的研究还鲜有报道。结合光助MECs产氢和污水处理的最新研究进展,本研究在构建ZnFe2O4/g-C3N4半导体光阴极的单室MECs基础上,探讨和评价系统产氢性能和能量效率;进而结合蚀刻液末端废水（etching terminal wastewater,ETW）的处理现状,考察ZnFe2O4/g-C3N4光阴极单室MECs矿化ETW中难降解有机物同步回收重金属的性能。主要结论如下:（1）ZnFe2O4与g-C3N4形成Ⅱ型异质结,增强光催化性能。光响应电流为6.5μA,是g-C3N4电极的4.3倍;系统回路电流为11.6±0.5 A/m~2,产氢速率为1.70±0.03 m~3/m~3/d,分别是无光对照的1.3倍和1.5倍;基于电能输入的能量回收率为233±5%,太阳光转换为氢气的效率为4.01±0.01%;反应器经12个间歇周期运行后的菌群分析表明,阴极和阳极均富集了不同菌群组成的微生物;与无光对照相比,光照降低阴极的菌群多样性,但阴极的光能异养产氢菌Rhodopseudomonas是前者的6.9倍;电流的存在增加阴极和阳极菌群多样性。菌群功能在KEGG（Kyoto Encyclopedia of Genes and Genomes,KEGG）功能谱数据库中预测结果表明,光助MECs中与光照相关的能量代谢水平提高,与产氢相关的酶和细胞色素表达上调,均利于氢气的稳定产生。经济性分析表明,ZnFe2O4/g-C3N4阴极费用为102$/m~2,其中ZnFe2O4为23$/m~2,g-C3N4为4$/m~2,碳毡为62$/m~2,分散剂乙醇为13$/m~2,总费用仅为目前报道产氢性能最好的Mo S2/Cu2O费用的9.5%。（2）光助单室MECs在输入电压0.6 V条件下对ETW的难降解有机物矿化率为70.4±1.2%、Ni去除率为99.4±0.4%、副产氢气0.43±0.02 m~3/m~3/d,处理能耗为0.18k Wh/m~3分别是无光对照的1.6倍、1.3倍、1.8倍和0.8倍,且出水达标（GB-39731-2020）排放。自由基捕获实验表明,空穴（h+）、激发三线态胞外聚合物（~3EPS*）和羟基自由基（?OH）对系统的有机物矿化率贡献分别为57.5±1.8%、31.0±0.6%和10.1±0.7%。本研究结果为环境友好、低成本、高性能的光助MECs生产清洁能源或高效处理蚀刻液末端废水同步回收有价金属过程,提供了初步的理论依据和保证。
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