氟氮双掺杂多孔碳的制备及其超级电容器性能研究

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碳材料因具有良好的导电性、优良的化学稳定性而成为超级电容器理想的电极材料之一。但碳材料通常比表面积不高,限制了其比容量的提升。多孔碳材料因其丰富的孔结构而使得其具有了极高的比表面积,但随着孔隙度的增长,材料的导电结构会被破坏,降低材料的导电性,进而使得材料的倍率性能也会因此下降。杂原子掺杂可以通过改善材料的界面性能使得材料的倍率性能得到提升。本文制备了氟氮双掺杂多孔石墨烯和氟氮双掺杂多孔碳微球,并将其作为超级电容器的电极材料来研究活化打孔和氟氮掺杂对其电化学性能的影响。本文通过氨气和氟氢化钾热处理氧化石墨烯得到了氟氮双掺杂多孔石墨烯。通过对氟氮双掺杂多孔石墨烯的化学结构、形貌、价键类型进行研究,发现氨气和氟氢化钾热处理可成功的将氟氮元素掺入石墨烯中,氟氮元素的含量分别为1.42 at.%和2.28 at.%,同时材料的比表面积也由10.59 m2 g-1增大到70.54 m2 g-1。氟氮双掺杂多孔石墨烯中的氮元素主要以吡啶氮和吡咯氮的形式存在,而氟元素则主要以碳氟半离子键的形式存在。将氟氮双掺杂多孔石墨烯组装成半电池后,可在0.2 C的放电电流条件下获得最大能量密度为500 Wh kg-1,最大功率密度为40.5 kW kg-1。在此基础上选用了碳微球作为碳源,先将其通过氢氧化钾进行活化得到多孔碳微球,之后通过用氨气和氟氢化钾热处理活化碳微球,得到了氟氮双掺杂多孔碳微球。通过对氟氮双掺杂多孔碳微球的化学结构、微观形貌、价键类型进行研究,发现氢氧化钾活化可有效提高材料的比表面积,由20.13 m2 g-1增长至2315m2 g-1,经过氨气和氟氢化钾的热处理后材料的表面积增大为2856 m2 g-1,同时氟氮掺杂量分别达到2.27 at.%和7.63 at.%。将氟氮双掺杂多孔碳微球组装为半电池后,可发现在1 C的放电电流下循环5000圈材料的比容量仍可达到250 mAhg-1
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