【摘 要】
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金属有机骨架（MOF）材料由于结合了均相催化剂和非均相催化剂的优点;具有高度均匀且可调的孔结构;高孔隙率和表面积利于底物的富集;孔空间提供了特殊的催化微环境;结构可调谐性使得可合成后修饰所需的活性位点;因此,在催化领域有着广泛应用。MOF中配位不饱和的金属以及功能性的有机配体本身可以作为催化活性中心,此外,MOF最大的特点是结构的可协调性,这一特点极大的拓宽了MOF在各个领域之中的应用。由于MOF
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金属有机骨架（MOF）材料由于结合了均相催化剂和非均相催化剂的优点;具有高度均匀且可调的孔结构;高孔隙率和表面积利于底物的富集;孔空间提供了特殊的催化微环境;结构可调谐性使得可合成后修饰所需的活性位点;因此,在催化领域有着广泛应用。MOF中配位不饱和的金属以及功能性的有机配体本身可以作为催化活性中心,此外,MOF最大的特点是结构的可协调性,这一特点极大的拓宽了MOF在各个领域之中的应用。由于MOF的通用性和高度可协调性的组成和结构,可以设计构建空心结构,并进一步赋予MOF更高效的性能。本论文通过两种策略合成功能化的MOF复合催化剂,并将它们成功的应用于串联催化反应和选择性加氢反应中。首先,我们通过探究实验条件使用一锅法成功合成一系列MIL-101（Fe）的衍生物。探究其不同的官能团对于MIL-101（Fe）节点的Fe的lewis酸性的影响;探究了MIL-101（Fe）-X与不同底物进行Knoevenagel反应的催化活性,MIL-101-X的反应性顺序与吸电子效应的能力密切相关。带有最强吸电子基团的MIL-101-NO2在低温下显示出良好的转化率。证实了电子效应对催化活性的有很大影响,并带来了通过引入不同官能团的有机配体来调整MOFs活性的可能性。其次,我们通过简单的方法成功的合成了尺寸均匀的八面体形貌的MIL-101（Fe）,然后通过双溶剂法浸渍贵金属Pt,经过还原后得到具有Yolk-shell结构的Pt@MIL-101（Fe）,并且可以通过调节前驱物Pt盐的浓度控制Pt纳米颗粒的尺寸。该催化剂对硝基苯的衍生物选择性催化加氢反应具有很好的活性与选择性,产物选择性明显高于传统负载型催化剂。
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