【摘 要】
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随着化石能源的消耗加剧,开发绿色可再生能源转换及存储器件是全球科学家迫切需要解决的课题。在众多储能器件中,超级电容器以其倍率特性优异、循环寿命长及使用温度范围广而备受关注。作为超电中最核心的部分,电极材料的电化学活性和导电性是决定器件性能的关键。Ti3C2Tx（MXene）自2011年被Yury Gogosti教授报告以来,由于其具有导电性高、柔性好、稳定性强、亲水性好等特点,具有广泛应用于超级电
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随着化石能源的消耗加剧,开发绿色可再生能源转换及存储器件是全球科学家迫切需要解决的课题。在众多储能器件中,超级电容器以其倍率特性优异、循环寿命长及使用温度范围广而备受关注。作为超电中最核心的部分,电极材料的电化学活性和导电性是决定器件性能的关键。Ti3C2Tx（MXene）自2011年被Yury Gogosti教授报告以来,由于其具有导电性高、柔性好、稳定性强、亲水性好等特点,具有广泛应用于超级电容器的优势,但其为层状结构容易出现堆叠,且自身比电容较低,无法满足实际应用的需求。MnO2和NiFe-LDH资源丰富、成本低廉,均是具有高理论比电容的电极材料,但由于导电性低,导致其电化学活性不足。为综合利用Ti3C2Tx导电性好、柔性好和MnO2、NiFe-LDH理论比电容高的优势。本文通过一步水热法,分别成功合成了MnO2/Ti3C2Tx/CC和NiFe-LDH/Ti3C2Tx两种复合电极材料。对复合电极材料的结构、形貌、成分以及超电性能进行了表征和分析。以复合材料为正极封装了非对称超级电容器,测试了性能并进行了点亮LED灯的实际应用实验。主要结果如下:（1）通过氢氟酸对Ti3Al C2（MAX）的Al元素层进行刻蚀,并且使用二甲基亚砜（DMSO）对刻蚀的产物进行分层处理,成功制备了单层或少层Ti3C2TxMXene（s-MXene）,研究了s-MXene的形貌以及组成成分。结果表明,制备的s-MXene直径在5-20 um之间,且表面具有丰富的-OH和-F官能团。（2）采用涂敷的方法,将s-MXene均匀涂覆在碳布（CC）基底上,制备了柔性导电MXene/CC基底。然后,通过一步水热法在MXene表面生长了MnO2纳米棒阵列。成功制备了MnO2/Ti3C2Tx/CC多层复合纳米材料。TEM结果显示,制备的MnO2纳米棒直径在30-100 nm,长度在400-800 nm之间。（3）比较了MnO2/Ti3C2Tx/CC与MnO2/CC以及Ti3C2Tx的电化学性能。结果表明:制备的MnO2/Ti3C2Tx/CC复合电极具有更高的比电容（511.2 F/g）,优于MnO2纳米棒/CC（302.3 F/g）,即使电流增加5倍,复合电极依然具有60.3%的比电容保有率,表现出优异的倍率性能,在10,000次循环后,电容仅减少了17%,显示出优异的循环稳定性。这种电化学性能的提升得益于Ti3C2Tx和MnO2的协同效应,此外,基于该复合电极的全固态柔性超级电容器在功率密度为749.92 W/kg时表现出29.58 Wh/kg的高能量密度,表现出一定的实际应用价值。（4）通过一步水热法,以Ti3C2Tx纳米片为基底,原位生长了NiFe-LDH纳米片阵列,成功制备了NiFe-LDH/Ti3C2Tx复合电极材料。Ti3C2Tx表面带负电的官能团吸引LDH在其上成核,且生长的NiFe-LDH纳米片具有互连的网络结构,厚度为10-20 nm,直径在100 nm–500 nm之间。（5）比较了NiFe-LDH/Ti3C2Tx复合电极材料与纯NiFe-LDH的电化学性能。发现:NiFe-LDH/Ti3C2Tx在电流密度为1 A/g时具有720.2 F/g的比电容,优于NiFe-LDH（465 F/g）,并且在1000次循环后仍具有84%的电容保持率。改善的电化学性能归因于片状Ti3C2Tx衬底形成的导电网络加速了材料中电子的传输,并且,LDH以Ti3C2Tx为基底成核,减少了LDH在充电/放电过程中结构的变化。以该复合材料用作正极封装的非对称超级电容器在能量密度为42.4 Wh/Kg的时候具有758.27 W/kg的功率密度,亦表现出优良的性能。本文研究了MnO2/Ti3C2Tx/CC和NiFe-LDH/Ti3C2Tx两种复合电极材料的制备、超电性能以及实际点亮LED灯的应用实验。合成的Ti3C2Tx基复合材料具有优异的电化学性能,具有作为高性能超级电容器电极的潜力。这些研究成果对拓宽Ti3C2Tx的应用具有重要价值。
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