【摘 要】
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还原氧化石墨烯(RGO)纳米片具有sp~2杂化结构,可构建出具有超快水传输通道的分离膜,用于废水的高效处理。但是,RGO膜弱的亲水性和窄的层间距使得水分子进入膜通道的能垒较高,导致其实际水通量较低。此外,RGO膜表面较少的含氧官能团使得膜与荷电物质之间的静电相互作用较弱,不利用其对荷电物质的截留。为解决这些问题,本论文制备了一种具有润湿性通道的导电RGO-MXene膜。通过增强水与膜通道入口处的亲
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还原氧化石墨烯(RGO)纳米片具有sp~2杂化结构,可构建出具有超快水传输通道的分离膜,用于废水的高效处理。但是,RGO膜弱的亲水性和窄的层间距使得水分子进入膜通道的能垒较高,导致其实际水通量较低。此外,RGO膜表面较少的含氧官能团使得膜与荷电物质之间的静电相互作用较弱,不利用其对荷电物质的截留。为解决这些问题,本论文制备了一种具有润湿性通道的导电RGO-MXene膜。通过增强水与膜通道入口处的亲和力,降低水分子进入膜通道的阻力来提高膜的通量;将膜与电耦合,通过增强的静电作用提高膜对荷电染料的截留率。主要研究内容和结论如下:(1)通过真空抽滤法在聚偏氟乙烯膜基底上制备了RGO-MXene膜,并考察了MXene质量百分比对RGO-MXene膜的表面形貌、分子结构、层间距、亲水性和导电性的影响。结果发现,MXene的嵌入使得膜表面褶皱结构和内部缺陷减少。膜层间距从0.38 nm增大至0.65 nm。膜的亲水性提高,表面水接触角从80.1°降低至42.3°,zeta电位从-20.3 m V降低到-36.2 m V。并且,膜的导电性得以维持,约1100 S m-1。(2)采用错流过滤的方式测试了RGO-MXene膜的水渗透性。通过膜性质的分析和分子动力学模拟对MXene提高膜水通量的机理进行了研究。结果发现,随着MXene质量百分比从0 wt.%增大到70 wt.%,膜的纯水通量从3.7 L m-2 h-1 bar-1增大至62.3 L m-2h-1 bar-1。膜的表面自由能从49.3 m J m-2增大至66.5 m J m-2,表明MXene的嵌入提高了膜表面的润湿性,增大了膜与水之间的亲和力,减小了水进入膜通道的阻力。分子动力学模拟结果显示,水分子进入RGO-MXene膜通道的速率是其进入RGO膜通道速率的4倍。此外,膜层间距的增大也使得更多的水分子可以进入膜通道内。综合上述分析,将MXene嵌入RGO膜中,使得更多的水分子加速进入膜通道中,从而膜的水通量得以提高。(3)对RGO-MXene膜的截留性能进行了考察,并研究了电辅助条件下,MXene质量百分比和施加电压对电辅助膜截留性能的影响。结果显示,随着MXene质量百分比从0 wt.%增大到70 wt.%,膜的渗透通量从1.8 L m-2 h-1 bar-1增大至29.9 L m-2 h-1 bar-1,对橙黄G(OG)的截留率从88.8%降低至27.8%。电辅助可以在维持高渗透通量的同时,有效提升膜对离子型染料的截留率,特别是OG,膜对其的截留率从0 V时的55.9%提高至2.0 V时的91.4%;此外,甲基蓝(MB)截留率接近100%。机理分析表明电辅助提高膜截留性能的主要原因是增强的静电斥力。
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