【摘 要】
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随着社会工业化的发展,化石能源的过度开采也导致了环境污染和能源短缺的双重危机,寻找可再生清洁能源来代替化石能源一直是我们需要高度关注并去解决的问题。氢气作为一种可再生清洁能源,资源丰富而且不会污染环境,是代替化石能源的不二选择。而利用光催化技术分解水生成氢气也被认为是解决危机的理想策略,但研究出性能好且稳定的光催化剂是光催化技术的核心。而高熵氧化物因为其独特的晶体结构、丰富的活性位点、高温相稳定性
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随着社会工业化的发展,化石能源的过度开采也导致了环境污染和能源短缺的双重危机,寻找可再生清洁能源来代替化石能源一直是我们需要高度关注并去解决的问题。氢气作为一种可再生清洁能源,资源丰富而且不会污染环境,是代替化石能源的不二选择。而利用光催化技术分解水生成氢气也被认为是解决危机的理想策略,但研究出性能好且稳定的光催化剂是光催化技术的核心。而高熵氧化物因为其独特的晶体结构、丰富的活性位点、高温相稳定性、比表面积可调的优点受到人们广泛的关注,但目前将高熵氧化物作为光催化剂进行光催化制氢的研究还鲜有报道。本论文以尖晶石结构高熵氧化物为研究对象,设计出简便的制备工艺,结合半导体复合的改性手段对高熵氧化物进行改性,制备出高熵氧化物（HEOs）/Ti O2复合材料,系统研究了复合材料中Ti O2的含量以及制备温度对光催化制氢性能的影响,研究结果如下:（1）（Cr Mn Co Ni Zn）3O4/Ti O2纳米异质结的制备和光催化制氢性能探究。通过溶液燃烧法成功制备（Cr Mn Co Ni Zn）3O4高熵氧化物,然后研磨、煅烧后制备（Cr Mn Co Ni Zn）3O4/Ti O2纳米异质结。并通过各项表征探究复合材料的结构、形貌和制氢性能。结果表明,（Cr Mn Co Ni Zn）3O4和Ti O2之间形成了异质结,且具有更高的光生载流子分离和迁移率,使光催化制氢活性得到了提升。在（Cr Mn Co Ni Zn）3O4和Ti O2摩尔比为1:10,煅烧温度为500℃时,光催化制氢速率达到最大。该纳米复合材料在可见光下的光催化制氢速率达到了1403.2μmol·h-1·g-1,分别是（Cr Mn Co Ni Zn）3O4纳米材料和Ti O2纳米颗粒光催化制氢速率的96和2.13倍。且通过3-12 h的光稳定性测试后,复合材料的制氢衰减率为18.7%,也表明该纳米复合材料比Ti O2具有更好的光稳定性。（2）（Ti Mn Co Ni Zn）3O4/Ti O2纳米异质结的制备和光催化制氢性能探究。通过（1）中的制备方法制备出（Ti Mn Co Ni Zn）3O4/Ti O2纳米异质结。异质结提供了丰富的活性位点,改善了光生载流子复合效率高的问题。增加了对可见光的利用率,使光催化制氢活性提升。当（Ti Mn Co Ni Zn）3O4和Ti O2摩尔比为1:30,二次煅烧温度为450℃时,该纳米复合材料在可见光下的制氢速率达到了1304.5μmol·h-1·g-1,分别是（Ti Mn Co Ni Zn）3O4和Ti O2制氢速率的85倍和1.98倍。通过光稳定性测试后,复合材料的制氢衰减率为11%,也表明该复合材料比Ti O2具有更好的光稳定性。（3）（Ti Cr Mn Co Ni）3O4/Ti O2纳米异质结的制备和光催化制氢性能探究。通过（1）中的制备方法制备出（Ti Cr Mn Co Ni）3O4/Ti O2纳米异质结。使光生载流子的分离迁移效率更快,对可见光的利用率得到了提高,光生载流子的寿命也得到了提高。二次煅烧后使复合材料表面暴露出更多的活性位点,提升了光催化活性。当（Ti Cr Mn Co Ni）3O4和Ti O2摩尔比为1:40,二次煅烧温度为550℃时,该纳米复合材料在可见光下光催化制氢速率达到了1449μmol·h-1·g-1,分别是（Ti Cr Mn Co Ni）3O4和Ti O2制氢速率的98倍和2.2倍。通过光稳定性测试后,复合材料的制氢衰减率为13.6%也表明该复合材料比Ti O2具有更好的光稳定性。
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