【摘 要】
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随着社会科技的进步和人民生活水平的提高,锂离子电池技术已广泛应用于交通、娱乐、通讯等各个领域。因此,开发具有优异安全性、便捷性的高能量密度锂离子电池势在必行。在过去的10年中,三元层状正极材料LiNixCoyM1-x-yO2（0＜x＜1,0＜y＜1,M=Al或Mn,分别表示为NCA或NCM）已广泛用于汽车电池领域。由于Ni的含量决定了锂离子电池可逆容量,高镍三元正极材料成为了当下研究的热点,然而随
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随着社会科技的进步和人民生活水平的提高,锂离子电池技术已广泛应用于交通、娱乐、通讯等各个领域。因此,开发具有优异安全性、便捷性的高能量密度锂离子电池势在必行。在过去的10年中,三元层状正极材料LiNixCoyM1-x-yO2（0＜x＜1,0＜y＜1,M=Al或Mn,分别表示为NCA或NCM）已广泛用于汽车电池领域。由于Ni的含量决定了锂离子电池可逆容量,高镍三元正极材料成为了当下研究的热点,然而随着镍含量的增高（x≥0.8）,三元正极材料出现了晶间/晶内裂纹、晶格氧释放、结构相变和Li/Ni混排等缺陷。针对以上缺陷,本论文以LiNi0.8Co0.1Mn0.09Al0.01O2（NCMA）为例,进行了如下的研究:（1）本文首先通过固相烧结法,利用不同煅烧温度合成了NCMA正极材料,探究了合成温度对NCMA正极材料结构和电化学性能的影响,研究发现800℃的煅烧温度是制备具有良好层状结构和优异电化学性能NCMA的最佳条件。此外,温度过高会导致严重的锂镍混排,从而导致较差的层状结构;煅烧温度过低时,则会使得结晶度降低,一次颗粒比表面积增大,二次颗粒生长缓慢,锂源反应不彻底。NCMA材料的结构性能与二次颗粒的形貌对其展现优异的电化学性能有着重要的作用。（2）本文之后利用硼酸溶液去除NCMA正极表面残锂,同时制备了硼氧化物纳米结构稳定剂包覆的B-NCMA正极材料。硼酸溶液处理得到的B-NCMA较对照组表现出完整的层状结构与良好的电化学性能。研究表明,浓度为0.2 mol/L的硼酸溶液处理得到的B-NCMA具有最优的电化学性能,其锂镍混排度有效降低,晶胞体积与层间距增大,形成了更加完整的层状结构。此外,B-NCMA表面存在的硼氧化物纳米结构稳定剂,抑制了基体材料的不可逆相变与电化学极化,并有效减缓了电荷转移阻抗与膜阻抗的增加,使锂离子在层状结构中的扩散速率得到提升。（3）本文最后通过共沉淀法与高温固相法成功制备了富锂锰基梯度包覆的M-NCMA正极材料。经电化学测试可知,Li2Mn O3包覆层可以有效的提高NCMA正极材料高压（3.0-4.5 V）与超高压（3.0-4.8 V）充放电过程中的电化学性能。相对于NCMA,5%M-NCMA在常压与高压下,容量保持率分别提高了8.39%与32.75%。此外,Li2Mn O3不仅在超高压充放电的过程中为NCMA正极材料提供额外的容量,还可有效的提高NCMA正极材料的结构稳定性,在减少表面残锂的同时,有效缓减了NCMA在充放电过程中表面膜阻抗与电荷转移阻抗的增加,阻碍副反应的发生和过渡金属的溶出,从而有效的提高了NCMA的结构稳定性。综上所述,本文探究了煅烧温度对合成NCMA正极材料的影响,并对NCMA正极材料分别进行了硼氧化物与富锂锰基表面包覆改性,这有效提高了其结构性能与电化学性能,对高镍正极材料的制备与表面改性研究有一定参考意义。
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