【摘 要】
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纳滤作为一种新型膜分离技术,在饮用水处理、废水深度处理与资源化利用中占据了重要位置。目前,高性能纳滤膜的发展面临着渗透性和选择性之间的制约关系,以及膜污染问题。高通量、抗污染纳滤膜的制备是行业的研究重点和热点。构筑超薄疏松的分离层结构和亲水微区与低表面能微区相结合的表面结构,可有效提升纳滤膜渗透性和抗污染性能。石墨烯量子点(GQDs)是一种新型碳纳米材料,边缘富含羟基、羧基亲水性化学基团,为实现功
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纳滤作为一种新型膜分离技术,在饮用水处理、废水深度处理与资源化利用中占据了重要位置。目前,高性能纳滤膜的发展面临着渗透性和选择性之间的制约关系,以及膜污染问题。高通量、抗污染纳滤膜的制备是行业的研究重点和热点。构筑超薄疏松的分离层结构和亲水微区与低表面能微区相结合的表面结构,可有效提升纳滤膜渗透性和抗污染性能。石墨烯量子点(GQDs)是一种新型碳纳米材料,边缘富含羟基、羧基亲水性化学基团,为实现功能化提供了丰富的反应位点。通过共价键在聚酰胺分离层引入GQDs,可有效提高纳滤膜渗透性和抗污染性能。本文基于功能化GQDs材料,界面聚合调控膜的物理和化学结构,制备高性能纳滤膜。主要研究内容如下:首先,合成氨基化石墨烯量子点(GQDs-PEI),作为界面聚合水相单体,制备超薄疏松纳滤膜。刚性材料GQDs和柔性材料PEI相结合,构筑了具有超薄疏松结构的分离层,极大地提高膜的渗透性。当GQDs-PEI添加量为0.1 wt%,界面聚合时间为2 min时,制备的纳滤膜纯水通量为38.5 L m-2 h-1 bar-1,Na2SO4的截留率为95.5%。长周期运行三周,Na2SO4的截留率保持在93.6%以上。其次,设计新型氟化-氨基化石墨烯量子点(GQDs-PEI-PFOA),作为界面聚合水相单体,制备疏松纳滤膜。通过在GQDs边缘引入胺基基团和含氟基团,实现在膜表面一步法构建亲水微区和低表面能微区,同步强化“污染抵御”和“污染驱除”机制。当GQDs-PEI-PFOA添加量为0.1 wt%时,纳滤膜的纯水通量为120.3L m-2h-1 bar-1,并高效截留多种染料分子。在油水乳化液分离实验中,膜的通量衰减率为10.5%,通量恢复率达96.5%,展现出良好的染料废水处理性能。最后,采用对氨基苯甲酸(PABA)后修饰方法,调控石墨烯量子点纳滤膜孔径,制备疏松纳滤膜。GQDs作为水相单体与均苯三甲酰氯在基膜孔中发生界面聚合反应,生成初始复合纳滤膜。具有氨基和羧基官能团的PABA作为修饰剂,在石墨烯量子点复合纳滤膜孔内自聚合,形成不同尺寸的纳米聚集体,从而调控膜孔径,极大提高了染料/盐分离选择性,强化膜的物理化学稳定性。PABA添加量为0.3 wt%时,纳滤膜的纯水通量为128.1 L m-2 h-1 bar-1,对阿尔新蓝/Na2SO4和伊文思蓝/Na2SO4体系的分离选择性因子达877.0和175.4,并且具有良好的抗污染性能。
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