聚氨酯是一种新兴的有机高分子材料,被誉为“第五大塑料”,因其优异的性能而被广泛应用于众多领域。然而材料在使用过程中由于外界的作用会产生不同程度的损坏,从而降低了材料的使用寿命和造成资源的浪费。因而,具有自愈合性能的聚氨酯材料受到越来越多的关注。近年来关于聚氨酯自愈合材料的文献报道很多,但大多材料的愈合条件不够温和、愈合速度慢、机械性较低。本文旨在合成基于动态二硒键的具有机械性能高、愈合速度快、愈合条件温和、可回收利用的聚氨酯自修复材料,具体研究内容如下:1)利用不同分子量的聚丙二醇(PPG2000、PPG3000)与异佛尔酮二异氰酸酯反应,制备了异氰酸酯端基功能化的聚氨酯预聚物。使用二胺基官能化的二硒醚作为交联剂,合成了具有不同交联密度的聚氨酯材料,合成过程通过红外进行跟踪。对不同交联密度的聚氨酯材料的机械性能和自愈合效果进行比较研究,拉伸测试和愈合实验表明:由于脲键和酰胺键的共同作用,聚氨酯材料的拉伸强度最高可达12 MPa。随着聚氨酯预聚物PPG-2NCO 2000比例的增加,弹性体的机械性能随之降低,但是在25℃温度下,无需任何外界作用,愈合24小时后其自愈合效率呈上升趋势。利用聚氨酯预聚物PPG-2NCO 2000与PPG-3NCO 3000的摩尔比为1:1制备的聚氨酯材料,考察了 25℃温度下,愈合效率到达100%需要的最短时间和温度对愈合效率的影响,实验结果显示:只需1小时就可以获得100%的愈合效率;随着温度的上升,愈合效率也随之上升,在50℃条件下,愈合10分钟,就可以获得100%的愈合效率;所得自修复材料不仅比含有相应二硫键的材料有更快的自愈合性能,而且还能够在低至60℃的温度下实现重塑,且不会造成机械性能的下降。2)利用石墨烯作为填料,探索了增强上述聚氨酯自愈合材料机械性能的可能性。为了改善石墨烯与聚氨酯基体的相容性以及石墨烯在聚氨酯基体中的分散性,首先利用3-氨基丙基三甲氧基硅烷与氧化石墨烯反应,再经过水合肼还原得到功能化的石墨烯。功能化的石墨烯在THF溶液中呈现优异的分散性,有利于其在聚氨酯材料中的均匀分散。同时,由于功能化的石墨烯引入了可以与异氰酸酯基团反应的活性基团,与聚氨酯基体之间可以产生化学键的相互作用,所以显现出良好的相容性。通过拉伸试验、热失重分析等测试方法对复合材料的性能进行了表征,结果表明:相比于纯聚氨酯材料,含0.2wt.%功能化石墨烯的聚氨酯复合材料的拉伸强度提高了 87.2%,断裂伸长率提高了 88.3%。复合材料的热分解温度随着功能化石墨烯量的增加而增加。值得关注的是,由于复合材料体系中动态二硒键的作用,依旧保持着优异的自愈合性能。3)利用具有优异生物相容性的聚乙二醇PEG600、PEG1000与异佛尔酮二异氰酸酯反应,获得异氰酸酯端基功能化的聚氨酯预聚物。再用二胺基官能化的二硒醚作为交联剂,合成了具有自愈合性能的聚氨酯材料,且拥有较强的力学性能。在37℃条件下,经过3小时自发愈合,可以达到85%的愈合效率。通过细胞增殖实验可以证明,所合成的聚氨酯材料具有较好的生物相容性。