【摘 要】
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碘是人体所必须的一种营养素,有“智力元素”之称,具有保持人体正常新陈代谢和生命活动的作用,其化工产品被广泛用于医药、农业、工业等领域。但自然界中碘资源含碘量低,这为碘离子在短时间被氧化成碘单质带来很大的困难,因此,利用适合的催化剂提高碘离子的氧化速率是必要的。多酸（POMs）,因其制备简单、高催化活性、高选择性及对环境无污染而被广泛的应用于催化领域,但其在水溶液中的高溶解性使其在体系只作为均相催化
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碘是人体所必须的一种营养素,有“智力元素”之称,具有保持人体正常新陈代谢和生命活动的作用,其化工产品被广泛用于医药、农业、工业等领域。但自然界中碘资源含碘量低,这为碘离子在短时间被氧化成碘单质带来很大的困难,因此,利用适合的催化剂提高碘离子的氧化速率是必要的。多酸（POMs）,因其制备简单、高催化活性、高选择性及对环境无污染而被广泛的应用于催化领域,但其在水溶液中的高溶解性使其在体系只作为均相催化剂,存在难以分离、回收的问题。将多酸与合适的有机组分连接形成有机-无机杂化物是实现多酸非均相化的一种有效途径,其中多酸可作为电子受体与很多含N和O的有机组分结合。这类化合物通过有机-无机成分间的协同作用,可作为理想的工业催化剂。本文利用水热法合成了一系列基于含含N和O有机配体及多钼酸的有机-无机杂化化合物,通过X-射线单晶衍射、IR、XRD、TG、SEM及元素分析对化合物进行表征,并将其作为催化剂,用于过氧化氢氧化碘离子的反应,通过实验研究,主要结论如下:1.以1,3-二（4-吡啶基）丙烷、苯并咪唑为有机部分,与Keggin型多钼酸得到两例有机-无机杂化物。其中化合物1中有机配体与多阴离子之间通过质子转移、氢键作用等结合,形成了沿b轴的一维链,这样的链之间互相平行,形成平行于ac面的二维结构,最终通过层与层之间的氢键作用拓展为三维结构。而化合物2是由bpp构筑的三维超分子结构,有机组分与多钼酸之间通过静电、π-π堆积及氢键作用连接。催化性能结果表明,二者具有较好的催化活性,相同条件下,化合物2的催化活性略好于化合物1。值得注意的是,二者在催化过程中均出现了均相化现象,可归因于二者中有机组分与多阴离子之间的作用力较弱。(PMo12O40)(C13H16N2)2·2H2O（1）(PMo12O40)（C7H7N2）4·2H2O（2）2.以3-氨基-1,2,4-三氮唑为有机部分,与多钼酸得到一例有机-无机杂化物。在化合物3中金属铜与有机配体的N原子、杂多阴离子的端氧原子进行配位形成基本单元结构,基本单元结构之间通过氢键相互连接形成3D分子结构。其在催化碘离子氧化反应中表现出较好的催化活性及可循环使用性,通过XRD及SEM测试,表明其在催化反应前后结构并未发生改变。[2(C6H12Cu3Mo12N12O40P)]·H2O（3）3.以2-吡啶甲酸在高温高压下原位脱羧为吡啶环后与Keggin型多钼酸得到一例有机无机杂化物。化合物4是由吡啶环与多钼阴离子通过氢键作用、π-π堆积作用及静电作用连接的三维超分子结构,过渡金属作为反荷离子存在。化合物4的催化实验结果表明,在55℃、p H=1.0、c（I-）=2.5×10-3 mol·L-1、c（H2O2）=2.0×10-3mol·L-1时,体系中的化学反应速率达2.41×10-5mol·L-1·s-1,相对于未添加催化剂反应体系提高了1839.7倍,且化合物在催化反应中表现出了一定的可循环使用性能。(PMo12O40)（C5H6N）3（4）
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