【摘 要】
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随着电子科学技术的飞速发展,越来越多的智能电子设备被引入到药物输送系统构成电子药物输送系统。这种新兴的电子药物输送系统为医疗事业的发展做出了巨大的贡献。电子药物输送系统由于可以提供准确特定剂量的输送,减少副作用和改善药物治疗结果等优点已成为一股势不可挡的潮流。然而先进的电子药物输送系统还处于发展期,还存在许多需要改进的地方。因此,为解决电子药物输送系统中电源储存不足和电池寿命有限等问题,开发设计小
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随着电子科学技术的飞速发展,越来越多的智能电子设备被引入到药物输送系统构成电子药物输送系统。这种新兴的电子药物输送系统为医疗事业的发展做出了巨大的贡献。电子药物输送系统由于可以提供准确特定剂量的输送,减少副作用和改善药物治疗结果等优点已成为一股势不可挡的潮流。然而先进的电子药物输送系统还处于发展期,还存在许多需要改进的地方。因此,为解决电子药物输送系统中电源储存不足和电池寿命有限等问题,开发设计小型化、高能量密度和具有安全性的电池尤为重要。在全固态锂金属电池中,固态电解质作为最重要的组件之一,是促进全固态锂电池商业化的关键。而固体电解质中由多孔材料和聚合物基质组成的多孔固体电解质易于加工、灵活性高、面接触好、机械性能强、电化学性能稳定,被认为是最有前景的固体电解质。但系统地研究基于有机无机多孔材料的多孔固体电解质相对稀缺,特别是负载具有明显表面极性的多孔材料对固体电解质电化学的影响。除此之外,设计具有拓扑结构的多孔固体电解质的研究也很少见,因此系统地研究有机无机多孔材料对固体电解质性能的影响是有创新意义的。在本文中,我们设计了两种多孔固态电解质体系,从新结构的合成到性质表征及应用,展开了系统的研究。首先选用含有-NH2和-NO2的有机配体合成不同官能化后的MOFs来作为多孔固体电解质的多孔填料,通过改性后的MOFs来调控多孔固体电解质中孔道的结构和极性,以此探究孔极性对锂离子的沉积行为。通过循环伏安法测试可知,硝基官能化的多孔固体电解质（UIO-66-NO2@P）在3.0 V已经出现了缓慢氧化的情况,而胺官能化的多孔固体电解质（UIO-66-NH2@P）快速形成钝化层并在随后的循环中稳定下来,从而将安全电压扩展至大约4.5 V。并且通过电化学阻抗数据的测试计算得知UIO-66-NH2@P的离子电导率平均可高达3.56×10-4 S cm-1。相比之下,UIO-66-NO2@P的离子电导率平均仅有2.68×10-4 S cm-1。在Li/Li电池锂剥离/沉积测试中,UIO-66-NH2@P电池显示出良好的锂电沉积稳定性,在0.1 m A cm-2的电流密度下剥离沉积1500小时后未出现锂离子电沉积不稳定迹象,极化电压依然保持在40 mv左右,极大地抑制了锂枝晶的生长。而具有相反电子效应的UIO-66-NO2@P在刚开始的几个循环后立即显示出不稳定的电压响应,并在工作100小时后短路。60°C在Li/LFP体系中0.1 C UIO-66-NH2@P电池的初始放电比容量为164 m Ah g-1,而UIO-66-NO2@P和PEO分别为147.2和150.6 m Ah g-1,并且UIO-66-NH2@P在110次循环后仍可以保持较高的库伦效率和放电比容量(99%,117 m Ah g-1),而PEO固体电解质在循环100圈后,放电比容量迅速下降了60%。UIO-66-NO2@P在循环50圈后也仅显示50%的比容量,并且在循环100圈后完全短路。通过进行连续的倍率充放电循环测试表明UIO-66-NH2@P在0.2 C时仍然可以继续保持154 m Ah g-1的高容量,但这种更快的电流密度已经将PEO电解质的容量降低至约87 m Ah g-1。通过电池循环测试证明了不同结构设计对电池性能的影响是不同的。其次,我们通过基于功能化纳米POSS合成的含氟星形超支化多孔固体电解质来探究拓扑多孔结构对锂离子界面稳定性和电导率的影响。通过基于POSS多孔固体电解质不同温度和不同PEGMA分子量的交流阻抗测试表明,POSS-HFBMA-L-PEGMA（950）-B在30°C时表现出较小的阻抗值,比PEGMA分子量500的多孔固体电解质降低了两个数量级,说明增加柔性醚链段可以使界面更好的兼容,而基于多孔POSS超支化结构的设计也可以明显改善因分子量增加而造成的结晶性。随着温度的上升,POSS-HFBMA-L-PEGMA（950）-B在70°C时,本体电阻可以减小至109?。并通过计算可知POSS-HFBMA-L-PEGMA（950）-B的电导率比POSS-HFBMA-L-PEGMA（500）-B增加了一个数量级,在70°C时可以达到2.43×10-4 S cm-1,并且迁移数也略高于POSS-HFBMA-L-PEGMA（500）-B。综上所述,多孔固体电解质有着出色的电化学性能,其中,不同的结构设计在提高电导率和界面相容性方面起着至关重要的作用,因此,这也为新型固体电解质的结构设计带来了新思路。
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