【摘 要】
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多主元中高熵合金设计理念打破了传统合金单主元的设计架构,具有高硬度、高强度、高耐腐烛性与高温抗氧化性等优异性能,其功能结构性能一体化研究是当今研究热点。本文研究了Cu、Ag、Ce元素单一添加和多种添加对铁基中熵合金的微观组织与功能性能的影响,优化出兼具优异耐蚀和抗菌性能合金成分,探讨了合金在不同介质中的耐腐蚀行为以及大肠杆菌中的抗菌性能。首先,根据Boltzmann统计热力学理论,计算出添加不同比
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多主元中高熵合金设计理念打破了传统合金单主元的设计架构,具有高硬度、高强度、高耐腐烛性与高温抗氧化性等优异性能,其功能结构性能一体化研究是当今研究热点。本文研究了Cu、Ag、Ce元素单一添加和多种添加对铁基中熵合金的微观组织与功能性能的影响,优化出兼具优异耐蚀和抗菌性能合金成分,探讨了合金在不同介质中的耐腐蚀行为以及大肠杆菌中的抗菌性能。首先,根据Boltzmann统计热力学理论,计算出添加不同比例的Ag、Cu、Ce元素后十一种的Fe-Mn-Cr-Si系合金熵值ΔSmix在1R～1.5R之间,合金混合焓ΔHmix值在-19.610 kJ/mol～-7.591 kJ/mol之间,原子尺寸差δ和价电子浓度VEC分别在6.393%～11.275%和7.14～7.54之间,且均随Cu、Ag含量的增加而增大。该体系中熵合金原子尺寸差、电负性差及价电子浓度值都较小,因此合金倾向于形成固溶体结构。研究合金形貌发现在基体合金中添加Ag、Ce的合金中晶粒明显变小,组织更加细密。中熵合金中主要组元与添加的Cu、Ag、Ce元素的二元混合焓均为正值,由于相分离在枝晶间富集成为fcc2相,且相分离也会随着添加元素含量的增加而显著。而Cu、Ag间的混合焓为虽正值,但由于二者为同族元素,由固溶理论Ag会选择性固溶于Cu中,可形成富Cu、Ag的fcc2相。然后,研究了Fe63.3Mn14Si9.1Cr9.8C3.8、(Fe63.3Mn14Si9.1Cr9.8C3.8)（100-x）Cux（x=2,4）、(Fe63.3Mn14Si9.1Cr9.8C3.8)（100-x）Agx（x=2,4）、(Fe63.3Mn14Si9.1Cr9.8C3.8)（100-2x）CuxAgx（x=1,2,3）、(Fe63.3Mn14Si9.1Cr9.8C3.8)96Cu2Ce2、(Fe63.3Mn14Si9.1Cr9.8C3.8)96Ag2Ce2及(Fe63.3Mn14Si9.1Cr9.8C3.8)94Cu2Ag2Ce2十一种中熵合金试样分别在1 mol/L HCl溶液、3.5%NaCl溶液及PBS溶液中的腐蚀行为。结果表明,随着Cu元素的添加,在枝晶间的富集导致枝晶间和枝晶形成了活跃的原电池,使腐蚀集中在枝晶间区域,合金的耐蚀性能先增高而后降低。随着Ag的添加,合金耐蚀电位降低而腐蚀电流密度增高。Cu和Ag的共同添加随着其添加含量的增加,合金耐蚀性能随之增强;通过与Ce的合金化,较分别添加Cu、Ag元素时合金耐蚀性能有显著的提高。由于元素的添加使合金混合熵ΔSmix增大,且Ag、Ce细化晶粒效果明显,使合金组织均匀且细化,提高整体合金的电极电位。同时Cu、Ag、Ce在电化学腐蚀过程中在合金表面形成氧化层,阻止基体原子向外扩散和外部原子向内扩散,由元素的相互协同作用使合金表现出优异的耐蚀性能。其中,(Fe63.3Mn14Si9.1Cr9.8C3.8)94Cu3Ag3中熵合金的腐蚀性能最优,其腐蚀速率最低,腐蚀电流密度可达到3.466×10-9A·cm-2,Cu、Ag共同添加合金化的协同作用提高了合金的耐蚀性能。在此基础上对合金进行固溶+抗菌时效处理,析出的富Cu、Ce相的尺寸明显变大,但富Ag相更加弥散分布,在组织中分布趋于均匀化。热处理后的中熵合金试样耐蚀性能对比铸态合金有所降低,由于更多的Cu、Ag、Ce从过饱和固溶体中析出,使得在晶界处偏聚程度增大,导致合金耐蚀性能降低。研究合金在大肠杆菌中的抗菌性能发现,由于合金中Si、Cr、Mn元素有一定抗菌能力,基体合金抗菌率达25.75%,通过抗菌热处理后相分离加剧,抗菌相中富集的Cu、Ag、Ce元素增多使得抗菌性能显著提高。其中,Fe基中熵合金(Fe63.3Mn14Si9.1Cr9.8C3.8)96Ag4由于Ag赋予的良好抗菌性能,抗菌率达到99.4%,而合金(Fe63.3Mn14Si9.1Cr9.8C3.8)94Cu2Ag2Ce2由于Ag、Cu、Ce等抗菌金属的协同作用,抗菌率达到99.9%,抗菌性能优异。
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