【摘 要】
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木质素作为自然界中唯一可以提供苯环的绿色可再生资源,开发利用木质素资源可以降低人类对于化石资源的依赖性,缓解能源短缺的压力。将木质素解聚为芳香单体类化合物并进一步
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木质素作为自然界中唯一可以提供苯环的绿色可再生资源,开发利用木质素资源可以降低人类对于化石资源的依赖性,缓解能源短缺的压力。将木质素解聚为芳香单体类化合物并进一步加工成为高附加值化学品或是高品质生物燃油已成为研究热点之一。论文以介孔分子筛SBA-15为原料,通过铝掺杂改性再负载金属铂,制备了双功能催化剂4%Pt/Al-SBA-15(10),并研究了其在木质素解聚中的应用,为木质素高效解聚提供理论基础和应用途径。论文探究了催化剂制备过程中,铝的掺杂量、铂的负载量、铂的焙烧还原温度等因素对催化剂性能的影响,优化了催化剂制备流程与参数,通过核磁共振铝谱、氮气吸附脱附测试、X射线衍射、扫描电镜、透射电镜以及X射线光电子能谱等表征手段对催化剂的微观结构进行表征分析。制备得到的双功能催化剂4%Pt/Al-SBA-15(10)具有规整的六方介孔孔道结构,和较大的比表面积(470.59 m~2/g)、较大的孔径(6.24 nm)以及较大的孔容(0.73 cm~3/g),并具备稳定的酸活性中心和金属活性中心。由于铝掺杂向载体中引入了丰富的缺陷位,这些缺陷位有助于锚定金属铂并为金属铂提供电子,促使金属铂还原得更为彻底,0价态的金属铂颗粒平均粒径为3.5 nm,均匀分布于载体之上。通过单因素实验确定了双功能催化剂4%Pt/Al-SBA-15(10)用于木质素氢解的最佳条件,并通过气相色谱-质谱联用、凝胶渗透色谱等表征手段分析了解聚产物的分布情况。使用0.09 g双功能催化剂4%Pt/Al-SBA-15(10)催化氢解0.3 g有机溶剂木质素时,控制反应温度为280℃,反应时间2 h,反应气氛为1 MPa氢气,可以得到28.32wt%的芳香单体收率以及85.29wt%的生物油收率。双功能催化剂4%Pt/Al-SBA-15(10)上酸活性中心和金属活性中心可以协同催化断裂芳香醚键,规整的介孔孔道一定程度上能抑制产物重聚。并且,酸活性中心能切割苯环侧链上的醇羟基基团,金属活性中心能促使苯环侧链不饱和官能团加氢成为饱和态,有利于得到高质量的芳香单体类产物。
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