【摘 要】
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离子液体（ILs）作为新一代绿色溶剂,具有诸多优异的物化性质,在催化反应、萃取分离和电化学等化学化工领域发挥了重要作用。在实际化工过程中,离子液体固液界面普遍存在且界面结构可显著影响其性能。但是界面处复杂的相互作用导致界面离子液体的纳微结构特征及形成机理不够明晰,严重限制界面处构效关系的建立和离子液体性能调控。本论文通过高精度原子力显微镜技术（AFM）,系统研究了不同烷基链长度的咪唑类离子液体在典
【基金项目】
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国家自然基金委优秀青年科学基金项目（21922813）； 国家自然科学基金面上项目（21776278）;青年基金（21908221）；
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离子液体（ILs）作为新一代绿色溶剂,具有诸多优异的物化性质,在催化反应、萃取分离和电化学等化学化工领域发挥了重要作用。在实际化工过程中,离子液体固液界面普遍存在且界面结构可显著影响其性能。但是界面处复杂的相互作用导致界面离子液体的纳微结构特征及形成机理不够明晰,严重限制界面处构效关系的建立和离子液体性能调控。本论文通过高精度原子力显微镜技术（AFM）,系统研究了不同烷基链长度的咪唑类离子液体在典型固体石墨（HOPG）和二硫化钼（MoS2）表面的自组装结构特征,以及电场对界面结构的作用机理。从阴阳离子构型、溶剂及基底效应等方面深入分析界面结构的变化规律,阐明了固体表面离子液体纳微结构的演化机理,并进一步研究了电场对界面低维离子液体纳微结构的调控机制。主要工作总结如下:（1）咪唑类离子液体（[Cnmim][NTf2],n=2,4,8,12-18）在HOPG表面的自组装结构与阳离子烷基链长度密切相关:阳离子侧链烷基碳原子数Cn≥12时,离子液体会在HOPG表面形成二维有序条纹结构且有序度与烷基链长度正相关;当Cn＜12时,以团聚的三维颗粒形貌为主。模拟研究表明有序构型源于阳离子碳链与HOPG间的范德华相互作用,HOPG表面的六元环可有效“锁定”碳链中的碳原子,使其以“Zigzag”构型平铺于表面。同时,“Zigzag”构型受溶剂极性影响,随着溶剂极性降低,条纹结构中相邻阳离子烷基链逐步形成“V”型排列,“V”型角度随着溶剂极性降低而增大。（2）条纹有序结构在外力和时间作用下能够维持稳定,且可通过溶剂极性、烷基侧链长度及主客体组装方法进行调控。极性增大,侧链长度增加,有序结构稳定性增强。主客体组装中短烷基链体系比重增加,有序结构稳定性降低。同时,基底HOPG的晶格参数通过影响有序结构的畴区分布特征进一步影响其纳微结构和横向尺寸。（3）[C12mim][NTf2]离子液体在MoS2表面发生液固相变,自组装为二维类固体结构,利用导电原子力探针进行电荷注入,引发界面离子液体在表面扩散,重新组装为新的构型。新构型与正负电荷注入量及初始结构特征密切相关。短时大量电荷注入条件下,初始结构是均匀连续的孔状结构时,注入电荷后重组为粗大的条状结构;初始结构是离散分布的小尺寸二维片层时,注入电荷后结构聚并长大。与之相反,少量多次的电荷注入方式有助于维持界面结构的稳定性,但会引发离子液体介电常数的增大。电荷注入引发结构演化的机理在于电荷注入过程中探针-离子液体形成电流回路,离子液体自身较大的电阻产生热量,导致离子液体局部温度快速升高进而引发结构演化。本论文的研究结果揭示了离子液体固液界面纳微结构及其电场调控机理,为深入认识化工反应过程中的固液界面作用提供了理论支撑,为离子液体在电化学储能、气体捕集和分离等过程中的应用提供了科学基础。
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