论文部分内容阅读
烟气中SO2的高效脱除及回收不仅对环境有益，还具有可观的经济效益，其难点在于SO2高效可逆捕集介质的开发。近年来，离子液体(ILs)因具有蒸气压低、稳定性高、可设计等特点，被认为是传统脱硫介质的理想替代物。然而，ILs复杂的制备流程及较高的成本限制了其大规模应用。故此，具有与ILs相似的性质，且制备简单、成本相对低廉的低共熔溶剂(DESs)成为了当下SO2捕集领域的研究热点。本文通过对组成的精细调控，制备出了一系列高效可逆捕集SO2的DESs，并对其捕集机理进行了深入研究，为烟气脱硫新技术的开发提供了思路。
首先，以对称型邻位双酰胺衍生物为氢键供体(HBDs)制备出了一类新型DESs用于SO2捕集。所制备的DESs表现出良好的稳定性、较低的黏度以及优异的吸收-解吸性质。其中，乙烯脲/氯化1-丁基-3-甲基咪唑(1∶2)((EU/BmimCl(1∶2))、二甲基脲/氯化1-丁基-3-甲基咪唑(1∶2)(DMU/BmimCl(1∶2))在20℃、常压下的吸收量分别为1.18、1.14gSO2/gDES，且具有良好的选择性及循环使用性能。此外，发现EU型DESs较DMU型DESs具有更加优异的SO2解吸性能，有用做节能型烟气脱硫介质的潜力。通过光谱研究及量子化学计算阐明了所研究的DESs是通过物理作用捕集SO2；HBDs与HBAs(氢键受体)的协同作用是DESs能高效吸收SO2的原因；EU型DESs出色的解吸性能源于EU的约束型环状结构对DESs与SO2之间氢键及电荷转移相互作用的调控。
通过在EU/BmimCl型DESs中引入唑类第二HBDs以改善DESs在低分压下捕集SO2的能力。所制备的三元DESs不仅保有良好的稳定性，还表现出较原二元DESs更低的黏度。其中，以4-甲基咪唑(4-CH3-Im)为第二HBDs的功能化DESs可高效捕集模拟烟气中的SO2。在40℃、常压下，SO2浓度为2000ppm时，EU/4-CH3-Im/BmimCl(1∶2∶1)及EU/4-CH3-Im/BmimCl(1∶1∶1)的吸收量可达0.257、0.203gSO2/gDES，且表现出良好的循环再生性质及超高的有效吸收能力。光谱研究及量子化学计算揭示了DESs的高效吸收性能源于4-CH3-Im与SO2之间的化学作用，并且EU可以通过调节DESs中功能性位点的活性对DESs与SO2之间的相互作用进行调控，从而改善DESs的解吸性能。
首先，以对称型邻位双酰胺衍生物为氢键供体(HBDs)制备出了一类新型DESs用于SO2捕集。所制备的DESs表现出良好的稳定性、较低的黏度以及优异的吸收-解吸性质。其中，乙烯脲/氯化1-丁基-3-甲基咪唑(1∶2)((EU/BmimCl(1∶2))、二甲基脲/氯化1-丁基-3-甲基咪唑(1∶2)(DMU/BmimCl(1∶2))在20℃、常压下的吸收量分别为1.18、1.14gSO2/gDES，且具有良好的选择性及循环使用性能。此外，发现EU型DESs较DMU型DESs具有更加优异的SO2解吸性能，有用做节能型烟气脱硫介质的潜力。通过光谱研究及量子化学计算阐明了所研究的DESs是通过物理作用捕集SO2；HBDs与HBAs(氢键受体)的协同作用是DESs能高效吸收SO2的原因；EU型DESs出色的解吸性能源于EU的约束型环状结构对DESs与SO2之间氢键及电荷转移相互作用的调控。
通过在EU/BmimCl型DESs中引入唑类第二HBDs以改善DESs在低分压下捕集SO2的能力。所制备的三元DESs不仅保有良好的稳定性，还表现出较原二元DESs更低的黏度。其中，以4-甲基咪唑(4-CH3-Im)为第二HBDs的功能化DESs可高效捕集模拟烟气中的SO2。在40℃、常压下，SO2浓度为2000ppm时，EU/4-CH3-Im/BmimCl(1∶2∶1)及EU/4-CH3-Im/BmimCl(1∶1∶1)的吸收量可达0.257、0.203gSO2/gDES，且表现出良好的循环再生性质及超高的有效吸收能力。光谱研究及量子化学计算揭示了DESs的高效吸收性能源于4-CH3-Im与SO2之间的化学作用，并且EU可以通过调节DESs中功能性位点的活性对DESs与SO2之间的相互作用进行调控，从而改善DESs的解吸性能。