【摘 要】
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目前由于锂离子电池中所使用商业化的液态电解质暴露出严重的安全问题,在充/放电过程中会存在胀气、易漏液等缺陷,一定程度上阻碍了锂离子电池技术的发展。而固态聚合物电解质（SPEs）可以从根本上克服液体电解质的缺陷,安全性更高并且还具有更轻的质量和更好的加工性。但传统的SPEs大多数是双离子导体,这种体系锂离子迁移数较低,并且由于锂盐阴离子的迁移导致的浓差极化,会进一步降低电池的电压以及容量。因此,设计
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目前由于锂离子电池中所使用商业化的液态电解质暴露出严重的安全问题,在充/放电过程中会存在胀气、易漏液等缺陷,一定程度上阻碍了锂离子电池技术的发展。而固态聚合物电解质（SPEs）可以从根本上克服液体电解质的缺陷,安全性更高并且还具有更轻的质量和更好的加工性。但传统的SPEs大多数是双离子导体,这种体系锂离子迁移数较低,并且由于锂盐阴离子的迁移导致的浓差极化,会进一步降低电池的电压以及容量。因此,设计并制备锂离子迁移数接近1的单离子导体已经成为聚合物电解质领域的研究热点之一。通过共价键将锂盐阴离子键合到聚合物主链上是提高锂离子迁移数的方法之一。本文通过合成（对苯乙烯磺酰）（三氟甲基磺酰）亚胺锂（Li STFSI）单体,通过聚合反应合成聚（对苯乙烯磺酰）（三氟甲基磺酰）亚胺锂（Li PSTFSI）,将锂盐的阴离子束缚在聚合物主链上,然后与聚氧化乙烯（PEO）共混制备锂离子迁移数接近1的单离子导体聚合物电解质。实验研究内容与结果如下:（1）利用简单的共混的方法将PEO与Li PSTFSI通过溶液浇铸法制备不同EO/Li+的固态单离子导体聚合物电解质PEOn/Li PSTFSI,系统地研究电解质膜的热行为、膜形态、离子电导率、锂离子迁移数和电化学稳定性能。（2）通过对比与PEOn/Li PSTFSI相同EO/Li+的PEOn/Li STFSI SPEs的离子电导率和锂离子迁移数,实验结果表明当温度达到60℃时,PEO/Li PSTFSI（EO/Li+=16）的SPEs的离子电导率达到1.94×10-5S/cm,略高于PEO/Li STFSI（EO/Li+=16）的SPEs的离子电导率1.08×10-5S/cm。同时,PEOn/Li PSTFSI聚合物电解质锂离子迁移数在60℃时大于0.88,其锂离子迁移数明显大于PEOn/Li STFSI聚合物电解质,表明PEOn/Li PSTFSI聚合物电解质的单离子导电行为。（3）在60℃时对PEO/Li PSTFSI（EO/Li+=16）的SPEs组装成对称电池Li|SPEs|Li通过监测30天的交流阻抗测试研究电解质与锂金属电极的界面相容性,实验结果表明,EO/Li+为16的SPEs界面电阻一开始慢慢增加,120 h后又开始慢慢减小,表明120 h后电解质开始与锂电极有良好的接触,电解质/锂电极之间开始界面兼容。（4）通过对Li|SPEs|Li Fe PO4电池的循环伏安测试,证实了单离子导体PEO/Li PSTFSI（EO/Li+=16）的SPEs在电池中具有良好的可逆性以及与Li Fe PO4电极的相容性良好。
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