【摘 要】
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超级电容器具备高功率密度、快速充放电能力、长循环寿命及安全性好等特点,使其被广泛应用于能量存储与转换领域。然而,现行有机体系电解液较低的工作电压导致超级电容器能量密度低,从而限制了其在诸多高能量场景下的应用。因此,进行可实现规模化应用的高比能超级电容器的研究开发至关重要。本文从提高电容器工作电压以实现能量密度提升的角度出发,研究和开发了一系列新型高电压电解液。主要研究工作如下:1、首先以电化学稳定
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超级电容器具备高功率密度、快速充放电能力、长循环寿命及安全性好等特点,使其被广泛应用于能量存储与转换领域。然而,现行有机体系电解液较低的工作电压导致超级电容器能量密度低,从而限制了其在诸多高能量场景下的应用。因此,进行可实现规模化应用的高比能超级电容器的研究开发至关重要。本文从提高电容器工作电压以实现能量密度提升的角度出发,研究和开发了一系列新型高电压电解液。主要研究工作如下:1、首先以电化学稳定性好、离子尺寸小的四氟硼酸螺环季铵盐（SBP-BF4）与具备高介电常数、高电化学稳定性和优异热稳定性的γ-丁内酯（GBL）相结合,并通过引入高介电常数、低粘度的乙腈（ACN）作为共溶剂,通过调控ACN添加量,开发出了兼具高ESPW（6.7 V）,高导电率(24.45 m S cm-1@25℃)和良好热稳定性的SBP-BF4/（GBL+ACN）系列新型高电压混合电解液,并将其与商用活性炭电极组合以进行高比能超级电容器的研究。测试结果表明,基于该混合电解液的电容器能够在3.5 V的高电压下稳定工作,并实现能量-功率特性的显著提升,其最大能量密度可达43 Wh kg-1,比商业化电容器（2.7 V）增加了72%,并且在电容器获得23.6 k W kg-1高功率密度的同时,具有29.9 Wh kg-1的高能量密度。此外,在3.5 V电压下以10 A g-1电流密度循环10000次后容量保持率可达67.25%,显著地优于商业化电解液（～33.29%）;2、进一步地,将乙酸甲酯（MA）作为共溶剂引入到GBL体系电解液中,以提高混合电解液的离子电导率,并保持其耐高电压特性和热稳定性。所开发的SBP-BF4/（GBL+MA）新型高电压混合电解液（30%MA）,同时具备较宽的ESPW（7.4V）,较高的电导率(18.18 m S cm-1@25℃)和较好的热稳定性。基于该混合电解液的电容器能够在3.5 V的高电压下稳定工作,其最大能量密度可达46.2 Wh kg-1,比商业化电容器（2.7 V）增加了84.8%,并且在电容器获得23.1 k W kg-1高功率密度的同时,具有31.8 Wh kg-1的高能量密度,表现出极为优异的能量-功率特性。此外,该电容器在3.5 V高电压下以10 A g-1电流密度循环10000次后容量保持率高达79.81%,表现出极佳的高电压循环稳定性;3、本文通过将具备高ESPW的溶剂及优异电化学稳定性的电解质盐相结合,开发出了具备高耐电压特性及良好热稳定性的高电压电解液。并通过引入低粘度、高介电常数的共溶剂,进一步提高电解液的电导率,进行新型高电压电解液的研究开发,实现了超级电容器工作电压的显著提升,从而制备出兼具高能量密度、高功率密度及长循环寿命的高比能超级电容器。基于本文提出的研究方法所开发的新型高电压电解液,以及所制备的高比能超级电容器具备较为重要的实际应用价值。
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