【摘 要】
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季铵盐类消毒剂随医药废水排放到环境当中,导致部分微生物、植物失活,成为一种主要的水体污染物。CO2作为温室气体的主要组成部分,造成水体酸化和大气温度上升。为实现可持续发展,污染物的回收和资源化利用对减少环境污染、创造收益至关重要。综合考虑季铵盐类化合物的催化性能以及CO2丰富可再生的特点,我们设计并制备了功能化多巴胺醌纤维,实现了对季铵盐类消毒剂苯扎氯铵的高效吸附,并使用吸附后的纤维材料催化转化温
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季铵盐类消毒剂随医药废水排放到环境当中,导致部分微生物、植物失活,成为一种主要的水体污染物。CO2作为温室气体的主要组成部分,造成水体酸化和大气温度上升。为实现可持续发展,污染物的回收和资源化利用对减少环境污染、创造收益至关重要。综合考虑季铵盐类化合物的催化性能以及CO2丰富可再生的特点,我们设计并制备了功能化多巴胺醌纤维,实现了对季铵盐类消毒剂苯扎氯铵的高效吸附,并使用吸附后的纤维材料催化转化温室气体CO2,实现了功能化纤维的多维应用。本文通过13C CP-MAS NMR,XPS,FITR和SEM等手段对制备的新型多巴胺醌功能化腈纶纤维(PANdpqF)进行结构表征,通过紫外分光光度计分析PANdpqF对不同季铵盐类化合物的吸附能力,发现PANdpqF能够高效选择性吸附十二烷基二甲基苄基氯化铵(DDBAC)。在p H=8,25℃条件下,理论最大饱和吸附量达到666.7 mg·g-1。通过分析对比吸附前后的XPS谱图、固体核磁谱图,论文提出了相应的反应型吸附机理,DDBAC的氯离子亲和进攻多巴胺醌纤维的β碳原子进而使多巴胺醌纤维裸露出氧负离子与DDBAC的N+离子静电吸引。将吸附DDBAC的功能纤维DDBAC@PANdpqF用于催化环氧化合物与CO2的环化反应,该催化剂的苯氧基负离子可以亲核进攻CO2,酚羟基能够活化环氧化物,此外DDBAC的N+又能稳定负离子反应中间体。而后考察了催化量、温度、时间对反应的影响,确定最优反应条件是80℃,15 h,1 atm CO2和0.8 mol%的DDBAC@PANdpqF,可得到催化产率93.7%。最后对2-溴甲基环氧乙烷、缩水甘油等底物的适用性进行了研究,实验表明该催化剂对具有吸电子取代基和小位阻取代基的环氧化合物的催化性能较高。功能化腈纶纤维PANdpqF成本低、易获得,不仅能高效吸附环境污染物DDBAC,而且还可利用吸附物的结构特点,将其用于高效催化CO2的环化反应,获得具有经济效益的环状碳酸酯产品,实现废物利用。综上所述,本论文实现了功能化纤维在环境科学中的多维应用,为环境污染物的先进治理提供了新思路。
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