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有序介孔氧化铝具有比表面积大、孔径分布窄、孔结构有序、表面酸性强的特点,在大分子烃催化加工、多相催化及吸附分离过程中有重要应用价值,对其合成及吸附应用进行研究具有重要意义。
本论文以硝酸铝(Al(NO<,3>)<,3>·9H<,2>O)为铝源,采用非离子型表面活性剂聚乙二醇(PEG1540)为模板剂,碳酸铵为沉淀剂,通过溶胶-凝胶法合成有序介孔氧化铝,结合热重(TG-DSC)、X-射线衍射(XRD)、氮吸附-脱附平衡等温线和透射电镜(TEM)等测试技术对样品进行了结构表征,考察了合成过程中模板剂种类、反应终点pH值、陈化条件、洗涤剂、煅烧温度等条件对合成产物的物相、显微结构以及孔结构等的影响。利用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP—AES)及722分光光度仪对其吸附性能进行检测,探讨了以PEG1540为模板剂合成的有序介孔氧化铝在不同条件下的吸附性能。
实验发现采用PEG1540为模板剂合成的前驱体经550℃煅烧、陈化48h、保温3h所得到的产物均为具有孔道结构的有序介孔氧化铝。粉体比表面积在250m<2>/g~300m<2>/g之间,平均孔径在4nm~6nm之间,孔容在0.3cm<3>/g~0.5cm<3>/g之间,孔径分布非常窄,一般在<4nm。所合成的有序介孔氧化铝具有规则的蠕虫状孔道,其形成的孔道为介孔大小,且产物孔道分布更均匀,排列更规则、致密,比表面积明显增大,达到了300m<2>/g。该方法克服了现有合成有序介孔氧化铝方法中原料和模板剂昂贵的缺点,工艺简单,成本低。模板剂在介孔形成过程中起到定向堆积和支撑作用,添加辅助剂能使得孔结构得到改善。实验中还发现陈化时间、煅烧温度以及保温时间等条件对晶粒度、二次粒度有一定的影响。
无机铝盐沉淀法制备的有序介孔氧化铝结构稳定,其孔径分布窄,孔道有序,对金属离子的吸附能力强。论文以ICP-AES为检测手段,考察了介孔氧化铝材料在静态吸附条件下对于过渡金属离子的富集分离性能。结果表明,在pH8-9范围内,过渡金属离子Cu、Mn、Cr和Ni可实现定量分离富集,吸附于有序介孔氧化铝上的金属离子可用1.0mol/L盐酸溶液完全洗脱。
对稀土金属镧和铈的吸附实验表明:以聚乙二醇为模板剂合成的有序介孔氧化铝在pH值6~7范围内对稀土金属离子La<3+>吸附量较大;在pH值4~7范围内对稀土金属离子Ce<4+>吸附量较大。通过调整pH值使有序介孔氧化铝再生。有序介孔氧化铝对以上两种稀土金属离子的吸附速率均较快,吸附达到的平衡所需时间相对较短,温度对它们基本没有影响。