钛/铝改性SBA-15的合成及其对草甘膦的吸附性能研究

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草甘膦是使用最广泛的除草剂,水生态系统是其重要归宿之一。吸附法可有效去除水中的草甘膦。本文制备了SBA-15及系列铝、钛掺杂改性SBA-15的介孔材料Al-SBA-15、SBA-15-Ti及Al-SBA-15-Ti;通过氮气吸脱附、小角X射线衍射、透射电镜、核磁共振等手段表征了其结构与形貌特征;研究了材料的吸附及再生性能,初步探讨了吸附过程的机理。主要研究内容如下:(1)采用直接合成法制备了铝掺杂介孔二氧化硅材料Al-SBA-15。以SBA-15为参照,考察了铝掺入量等对吸附性能的影响。SBA-15基本不能吸附草甘膦。铝的掺入可引入酸性位,改变SBA-15表面的酸性环境,增加表面电势,有利于对草甘膦的吸附。随铝掺入量的增加,材料的吸附能力逐渐增强。当溶液p H值为3时,Al(0.9)-SBA-15(实测铝硅摩尔比为0.88)的最大吸附量可达111.00 mg/g。吸附过程符合拟二级动力学模型,吸附平衡符合Langmuir模型。在草甘膦初始浓度(C0)为100 mg/g时,过程平衡时间为480 min,Al(0.9)-SBA-15的吸附量为66.35 mg/g,经过五个吸附-解吸循环后仍能保持在首次吸附量的84%左右。(2)采用后嫁接法合成了系列钛掺杂的介孔二氧化硅材料SBA-15-Ti。钛的负载未改变SBA-15的有序性,但能增加SBA-15的表面电势。随钛负载量的增加,材料对草甘膦的吸附能力先增加后降低。当溶液p H值为2时,SBA-15-Ti(17)(实测钛元素质量分数为17.29%)的最大吸附量达121.3 mg/g。吸附过程符合拟二级动力学模型,吸附平衡符合Freundlich模型。在C0为100 mg/g时,SBA-15-Ti(17)的吸附量为81.12 mg/g,平衡时间为240 min,经过五个吸附-解吸循环后仍能保持在首次吸附量的79%左右。钛的掺入大幅提高了材料的吸附速率。(3)以不同铝硅比的Al-SBA-15为载体,采用后嫁接法制备了Al-SBA-15-Ti,考察了铝硅比对材料吸附草甘膦性能的影响。钛含量不变时,材料对草甘膦的吸附能力随铝含量的增大先增加后降低。当溶液p H值为3时,Al(0.5)-SBA-15-Ti(实测铝硅摩尔比为0.41、钛元素质量分数为23.75%)的最大吸附量达100.56 mg/g。吸附过程符合拟二级动力学模型,吸附平衡符合Freundlich模型。在C0为100 mg/g时,Al(0.5)-SBA-15-Ti的吸附量为68.42 mg/g,平衡时间为240 min,吸附速率明显快于Al-SBA-15,经过五个吸附-解吸循环后仍能保持在首次吸附量的89%左右。
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