三乙二醇基复合溶剂的络合萃取脱氮性能与机理研究

来源 :武汉工程大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zxbleng
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着全球环境污染问题的日渐严峻,世界各国对燃油中氮化物的标准限值愈加严苛,燃油脱氮在油品清洁领域受到了广泛的关注。近年来,一些绿色高效的脱氮萃取剂如离子液体、低共熔溶剂和液态聚合物,因为反应条件温和、能耗低、高脱氮率和高选择性成为研究热点。本论文基于聚乙二醇(PEG)脱氮的研究背景,针对其Br(?)nsted酸性不足的问题,提供了一条“Lewis酸化”路线。以三乙二醇(TEG)基复合溶剂为研究对象,设计了两类新型复合溶剂,即TEG-金属硝酸盐复合溶剂和TEG-卤代琥珀酰亚胺类化合物(NXS)复合溶剂,并对这两类复合溶剂的萃取脱氮性能和作用机理进行了深入研究。本论文的研究内容和结果如下:(1)对于TEG-金属硝酸盐复合溶剂,本文研究了TEG-Ag(Ⅰ)、TEG-Ni(Ⅱ)、TEG-Co(Ⅱ)和TEG-Zn(Ⅱ)这四种复合溶剂分别对模型燃油中碱性氮(喹啉、吡啶)和非碱性氮(吲哚、吡咯)的脱除性能。结果表明,相比于TEG,TEG-金属硝酸盐复合溶剂显示出较强的Lewis酸性,使其对碱性氮的脱除性能显著提高,对非碱性氮的脱除也有一定的促进作用。其中TEG-Ag(Ⅰ)对喹啉、吡啶、吲哚和吡咯的分配系数DN分别高达40.5、57.9、137和79.4。TEG-Ni(Ⅱ)、TEG-Co(Ⅱ)和TEG-Zn(Ⅱ)对吡啶的分配系数DN分别高达129、36.8和37.9。采用Langmuir等温模型可很好地拟合不同萃取脱氮体系的等温数据,所获参数Qm、KL也表明了它们良好的萃取性能。表征测试分析发现,TEG-金属硝酸盐复合溶剂对碱性氮的高活性主要来源于显示强Lewis酸性的金属阳离子与碱性氮之间的酸碱络合作用。另外,此类复合溶剂也表现了良好的再生能力。(2)对于TEG-NXS复合溶剂,本文研究了TEG-NCS和TEG-NBS复合溶剂分别对模型燃油中碱性氮(喹啉、吡啶、吖啶)和非碱性氮(吲哚、吡咯)的脱除性能。结果表明,TEG-NCS和TEG-NBS对喹啉、吡啶、吖啶和吲哚的脱除率均高达99.9%,对吡咯的脱除率分别高达98.9%和99.6%。复合溶剂对氮化物的Langmuir等温模型参数KL也表明了它们超高的萃取性能,且它们对碱性氮的高活性主要来源于NXS上显示正电性的五元环与显示负电性的六元环氮化物之间的π-络合作用,对非碱性氮的高活性主要为NXS与氮化物之间的π-络合作用,以及NXS上的N原子或O原子与N-H上的活性H原子的氢键作用,在它们的共同作用下,TEG-NXS复合溶剂显示出高脱氮活性。此外,TEG-NCS、TEG-NBS对FCC柴油也表现出很高的脱氮活性,其DN高达7.6和6。
其他文献
随着经济的发展与推进,我国已成为全球主要的能源消耗国,油量也逐年上升;而我国是一个缺少石油资源的国家,国家一直都提倡和鼓励废油再生利用,不仅可减少污染,保护环境,而且还可以产生一定的经济效益。本课题研究的重点分为两大部分,其中一部分在于利用一种绿色环保的、经济的废润滑油的再生工艺,提纯再生之后,看收率如何,再去合成润滑脂;另一部分直接利用废润滑油合成复合锂基润滑脂,进行工艺条件的一系列优化,找到最
学位
染料废水排放量大且会严重污染环境。吸附法简单高效、成本较低,被广泛用于染料废水的处理。介孔二氧化硅具有比表面积与孔容大、表面易修饰等优点,在吸附领域具有广阔的应用前景。本文以羟乙基纤维素(HEC)为模板、Na2SiO3·9H2O为硅源合成了具有蠕虫状孔道的介孔二氧化硅(HECMS),并通过直接合成法及后嫁接法制备了金属掺杂的HECMS材料。采用ESR、UV-Vis DRS、N2物理吸附-脱附、XP
学位
黑水虻幼虫的生活环境中充满病原菌,其有效的防御机制成为研究热点。黑水虻抗菌肽的热稳定性好、抗菌谱广、不易产生耐药性,是开发新型抗生素替代物和饲料添加剂较有前景的来源之一。本文对黑水虻幼虫进行食源性诱导使其产生抗菌肽,成功从黑水虻幼虫中获得了具有抑制革兰氏阳性菌、革兰氏阴性菌和真菌的活性组分,主要研究结果如下.(1)本文通过溶剂法和血淋巴提取法收集幼虫抗菌肽粗提物,两种方法均能有效提取出具有抑菌活性
学位
焦化废水中难降解有机污染物须经过深度处理之后才能达到排放标准。吸附法因其操作简单已经被广泛应用;但其吸附能力和回收利用率低是急需解决的难题。因此,对特定的有机污染物设计一种高效吸附能力,且具备良好循环再生性能的吸附剂尤为必要。本研究合成了六种吸附剂,在同一实验条件下,对含萘焦化废水进行吸附实验。对吸附剂的形貌、组成、结构进行了表征,并测试了改性前后吸附剂的接触角,对吸附动力学、吸附等温线、吸附热力
学位
α-芳基酯作为多种药物的关键中间体,在药物合成领域应用广泛。虽然该类化合物已有丰富的合成方法,但仍存在不足:首先在底物合成、催化剂和溶剂使用等方面不够经济绿色,其次在催化剂用量方面,会消耗大量成本。因此,发展更加高效绿色的α-芳基酯化合物合成方法意义重大。铜具有价廉、易得、低毒等特点,是非常重要的金属催化剂;因此有机化学家们对铜参与的化学转化进行了深入研究。本文主要发展了以草酰胺为配体、铜盐为催化
学位
氨选择性催化还原(NH3-SCR)是目前工业上最常用的NOx脱除技术,其存在操作成本高、腐蚀管道和氨逃逸等缺点。考虑到球团烟气、烧结烟气和焦炉烟气等工业烟气中含有大量的CO,将其作为还原剂替代氨催化还原NOx(CO-SCR)引起了研究者的极大兴趣。CO-SCR技术的关键是开发高效低成本的催化剂。目前的CO-SCR催化剂在中低温条件下表现不佳。本文基于CO-SCR催化机理,设计构筑了双金属和三金属催
学位
近些年,由于含有BPA在内的有机物而造成的水体环境也越来越受到人们的重视。双酚A(BPA)是一种很常见的工业原料,普遍用于聚碳酸酯、环氧树脂等化学制品的工业中。BPA还存在着内分泌干扰效应,即便水体中出现了很低浓度的BPA,也会对环境和人类健康构成巨大威胁,因此急需一个有效解决BPA的方法。而高级氧化技术(AOPs)就是一种高效解决有机污染问题的良好方法,其通过高性能催化剂活化过硫酸盐(PMS)从
学位
本文基于萃取体系中的非理想性源自化学反应的假设,通过化学势理论的推导,提出了一个可以精准描述液-液萃取体系两相间平衡浓度分布的等温模型,且通过该模型参数的变化规律,可很好地揭示体系内在的相互作用机制。进一步地,本文研究了不同类型的疏水型离子液体(1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐[C4MIM][PF6];1-己基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐[C6MIM][PF6];1-辛基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐[C8
学位
近年来,抗生素广泛应用于人类、牲畜和家禽,但大部分未被完全代谢分解或直接通过人类和动物的粪便、尿液等释放到水生环境或土壤中,破坏了生态环境,最后通过食物链危害人类健康,因此为了保护生态环境和人类健康,环境中抗生素类药物的去除具有重大意义。本文采用吸附作为处理抗生素废水的手段,以来源广泛的碳化钙(Ca C2)和多卤代烃(C10Cl8、C9H6Cl6O3S、C6Cl6)为原料通过机械球磨的方法成功制备
学位
烯烃和一氧化碳的氢酯化反应可原子经济性的构建多一个碳的酯,其直链酯产物广泛应用于材料科学、天然产物合成及医药中间体的制备。因此,开发新的有效的钯/配体催化体系,拓展直链选择性配体库仍是该领域的研究重点。本论文发展了一类具有高催化活性和高区域选择性的有效双膦配体,并将其应用于钯催化芳香烯烃及其他烯烃的直链选择性氢酯化反应。本论文主要为分为以下两部分内容:第一部分综述了钯催化烯烃与一氧化碳羰基化反应的
学位