表面修饰的纯硅基分子筛吸附多环芳烃的研究

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焦化废水中难降解有机污染物须经过深度处理之后才能达到排放标准。吸附法因其操作简单已经被广泛应用;但其吸附能力和回收利用率低是急需解决的难题。因此,对特定的有机污染物设计一种高效吸附能力,且具备良好循环再生性能的吸附剂尤为必要。本研究合成了六种吸附剂,在同一实验条件下,对含萘焦化废水进行吸附实验。对吸附剂的形貌、组成、结构进行了表征,并测试了改性前后吸附剂的接触角,对吸附动力学、吸附等温线、吸附热力学和循环再生性能进行了研究。(1)本研究采用水热法合成了三种不同孔径、不同孔道结构的纯硅基介孔分子筛MCM-41、SBA-15和KIT-6,对材料进行了表征,并对萘溶液开展静态吸附实验。表征结果显示三种材料均为介孔分子筛,小角度XRD图中均存在特定晶面衍射峰。吸附实验结果表明,MCM-41、SBA-15和KIT-6对萘的吸附量分别为17.32 mg·g-1、17.97 mg·g-1和19.47 mg·g-1。研究发现,拟二阶动力学模型和Langmuir等温线模型更符合实验数据,吸附过程是化学吸附作用主导的单层吸附。吸附热力学数据显示所有材料的吸附过程均是自发进行的放热过程。研究发现,KIT-6因具备7.4 nm的孔径和三维介孔通道,是进行改性研究的最佳材料。(2)本研究选取正辛基三乙氧基硅烷和苯基三乙氧基硅烷两种有机硅,采取一锅法对KIT-6进行改性合成了三种改性材料。分别为用正辛基三乙氧基硅烷改性合成的材料o-O-KIT-6,用苯基三乙氧基硅烷改性合成的材料o-P-KIT-6和用以上两种有机硅共同改性合成的材料o-OP-KIT-6。表征结果显示,正辛基和苯基成功被枝接到KIT-6材料内表面,提高了材料的疏水性能。吸附实验结果显示o-OP-KIT-6对萘的吸附能力提升120%,吸附量达42.92 mg·g-1。循环再生实验发现,o-OP-KIT-6经三次循环再生后,对萘的吸附能力趋于稳定,对萘吸附量保持在30.10 mg·g-1左右。机理研究发现,吸附剂和萘分子之间的疏水性相互作用和π-π相互作用是提升吸附能力的主要原因。
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