【摘 要】
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电催化水分解是制备清洁能源——氢气最具潜力的途径之一。作为电解水的半反应,析氧反应（OER）因其固有的缓慢动力学而严重限制了析氢效率。因此,用热力学上更容易发生的有机氧化反应（OOR）代替OER不仅可以提高能量效率,而且可以同时获得高纯度的氢气和有高附加值有机物。为了简化电解槽的复杂程度并降低生产成本,非常需要设计一种高效的、兼具良好的析氢活性和OOR性能的非贵金属多功能电极。因此,十分有必要开发
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电催化水分解是制备清洁能源——氢气最具潜力的途径之一。作为电解水的半反应,析氧反应（OER）因其固有的缓慢动力学而严重限制了析氢效率。因此,用热力学上更容易发生的有机氧化反应（OOR）代替OER不仅可以提高能量效率,而且可以同时获得高纯度的氢气和有高附加值有机物。为了简化电解槽的复杂程度并降低生产成本,非常需要设计一种高效的、兼具良好的析氢活性和OOR性能的非贵金属多功能电极。因此,十分有必要开发能够高效、高选择性地电催化合成多种精细化学品的阳极电催化材料,深入理解反应过程中的转化机理,揭示催化活性物种。本文合成了泡沫镍负载的NiMo合金纳米棒阵列（NiMo/NF）,并用作多功能有机氧化的阳极材料和析氢的阴极材料,可以在阳极处以高收率和高选择性催化多种OOR,并构建了析氢与有机氧化耦合反应体系。主要研究内容如下:1.证实了NiMo/NF是可以催化OOR的多功能电催化材料。NiMo/NF在糠醛及其衍生物氧化为羧酸,伯胺脱氢为腈以及四氢异喹啉选择性半脱氢为二氢异喹啉的过程中均具有高产率（85-99%）和高选择性。2.揭示了NiMo/NF在催化OOR期间的动态重构过程。在OOR过程中,NiMo/NF发生了Mo的溶解和Ni的氧化,导致了电化学活性表面积的增加。原位氧化形成的NiIII物种可以像TEMPO一样起氧化还原介质的作用,从而提高OOR的性能。3.构建了析氢与有机氧化耦合反应体系。通过将NiMo/NF同时作为阳极和阴极,仅在1.5 V时就可以获得氢气和糠酸,产率分别为100%和92%。
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