大气中大量的温室气体,如工业排放的CO2,被视为全球变暖的主要原因。由于CO2的排放量日益增加,导致了地球温度升高,海平面上升等一系列环境问题。因此,为了逐步缓解恶劣的环境,寻求一种高效捕集CO2且再生成本低的方法已经成为当今社会的重要话题。离子液体(ionic liquid,ILs),由于其由阴阳离子和特殊官能团构成的特殊分子结构和优异性能,如低蒸气压,低挥发性,对环境污染小,极性可调控性大,有较高的CO2溶解度和选择性。因此,与传统的有机溶剂相比,离子液体成为CO2捕集和分离的潜在候选者。然而,离子液体的种类不计其数,实验合成成本高,且耗费周期长。尽管已经进行了大量的实验工作,但有效地捕集和储存CO2仍然是一个挑战:离子液体微观结构对吸附性能的影响仍缺乏系统的理论指导。仅仅通过实验筛选出合适的离子液体用于捕集CO2将非常低效。随着社会的逐渐进步与发展,分子动力学模拟在科学研究中受到越来越广泛的关注与运用。通过分子动力学模拟的方法筛选出吸附CO2合适的离子液体种类来进行特性研究将非常有意义。本工作采用分子动力学(MD)模拟方法,研究了几种离子液体对CO2的溶解过程。并以四种广泛研究的离子液体及其相应的水合态作为代表溶剂。离子液体的几个关键特征,包括阳离子和阴离子的特定类型,烷基链的长度等,已通过CO2溶剂化进行了系统评估。为了验证模拟中现有的CO2和离子液体模型的有效性,计算了 CO2在纯净水中的溶剂自由能值为1.80 kJ/mol,与实验值1.005 kJ/mol相吻合。此外,还计算了 CO2在323K时在纯[BMIM][BF4]中的溶剂自由能值为-1.00 kJ/mol,与实验值-1.005 kJ/mol相一致。模拟结果表明,对于阳离子,由于长的烷基链可以有效地促进CO2的溶剂化,所以烷基链主链化合物可以有效地捕获CO2。而对于阴离子,疏水类离子被证明有利于CO2的溶剂化。从自由能能量分解分析,CO2和离子液体之间的相互作用,主要是由范德华引力驱动的。此外,水的存在严重降低了离子间相互作用的溶剂化自由能。更重要的是,发现疏水阴离子的离子液体比亲水阴离子的离子液体更能抵抗水的存在来捕集CO2。实验证据表明,在离子液体中添加二维(2D)纳米材料可有效地改善离子液体对CO2的捕集能力。然而,二维纳米材料如何调节离子液体和CO2相互作用的深入机制仍然没有得到很好的证明。在本项工作中,利用分子动力学模拟,一种具有代表性的离子液体[EMIM][BF4],分别附着在C3N和石墨烯(GRA)纳米材料上,用于吸附CO2。系统地比较了离子液体厚度的影响。模拟结果清楚的表明,空气界面上的离子液体经历了明显的结构变化,对CO2分子更有吸引力。在IL/C3N和IL/GRA界面上,只观察到CO2积累略有增强,这被认为是可忽略的CO2的捕集和储存。此外,结构分析表明:阳离子和CO2的定向分布也受离子液体厚度的影响。量化计算的PMF的最小值也进一步论证了分子动力学的模拟结果。这项模拟工作提供了离子液体捕集CO2的深刻微观理解,并且通过离子液体和二维纳米材料的合成效应,为高性能CO2捕集和存储介质的设计和制造提供了思路。