【摘 要】
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纳米金（Au）催化剂作为一种新型金属纳米材料,近年来被广泛应用于多相催化、均相催化和光催化等领域。但是,由于Au纳米粒子（Au NPs）的聚集或流失,Au催化剂的回收具有挑战性,因此选择合适的载体来稳定Au NPs是非常重要的。本文选用MOFs材料中热稳定性较好的ZIF-8,针对提升Au催化剂的稳定性和催化性能,制备出三种复合催化剂Au@ZIF-8、Au@ZIF-8/Al2O3、Au@ZIF-8/
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纳米金（Au）催化剂作为一种新型金属纳米材料,近年来被广泛应用于多相催化、均相催化和光催化等领域。但是,由于Au纳米粒子（Au NPs）的聚集或流失,Au催化剂的回收具有挑战性,因此选择合适的载体来稳定Au NPs是非常重要的。本文选用MOFs材料中热稳定性较好的ZIF-8,针对提升Au催化剂的稳定性和催化性能,制备出三种复合催化剂Au@ZIF-8、Au@ZIF-8/Al2O3、Au@ZIF-8/ZSM-5,对复合材料的稳定性和催化性能进行研究,取得的主要结论如下:（1）通过金胶法将不同含量的Au NPs封装到ZIF-8中,考察了Au NPs和ZIF-8之间的相互作用机制。Au@ZIF-8催化剂对3-硝基苯酚（3-NP）转化率＞99 wt%,对3-氨基苯酚（3-AP）选择性＞97 wt%。此外,Au@ZIF-8催化剂在对4-硝基苯酚（4-NP）选择性加氢生成4-氨基苯酚（4-AP）的反应中,也展现出较高的转化率和目标产物选择性。实验证明ZIF-8对Au NPs的包覆阻止了Au NPs的迁移和聚集,使Au@ZIF-8催化剂保持较高的稳定性。（2）将ZIF-8引入传统Au/Al2O3表面,制备了ZIF-8修饰的Au/Al2O3复合材料Au@ZA（Z代表ZIF-8,A代表Al2O3）。考察了ZIF-8和Al2O3之间的协同催化机制。在肉桂醛（CAL）的加氢反应中,Au@ZA复合催化剂表现出优异的化学稳定性和高肉桂醇（COL）选择性。当CAL转化率接近100%时,Au@ZA催化剂对COL的选择性仍然可以达到～85%。并且催化剂循环使用8次后,CAL的转化率和COL的选择性没有明显下降。与Au/Al2O3相比,ZIF-8的存在有助于锚定Au并避免Au NPs的流失,同时ZIF-8还为催化反应提供了空间位阻,提高了COL的选择性。与Au@ZIF-8相比,Al2O3的存在提高了材料的热稳定性和化学稳定性,避免了ZIF-8分解引起的Au NPs团聚和流失。（3）将ZIF-8引入传统Au/ZSM-5表面,制备了ZIF-8修饰的Au/ZSM-5复合材料。通过改变ZIF-8担载量、ZSM-5载体SiO2/Al2O3（Si/Al）比和尺寸,考察了不同催化剂对乙醇选择性氧化的影响。结果表明,ZIF-8的加入能明显提高Au/ZSM-5对于乙缩醛（DEE）的选择性,当Si/Al比为37时,Au@5%ZIF-8/ZSM-5复合催化剂在乙醇的选择性氧化中,6 h实现了58%的乙醇转化率和78%的乙缩醛选择性。酸性载体有利于氧化反应进行,通过对比载体的尺寸和Si/Al比对氧化反应的影响,得出微米尺寸的ZSM-5载体孔道可以促进反应物与更多的酸性位点接触,提高了乙醇转化率。适当提高载体的Si/Al比,可以提高酸性强度,促进醇醛缩合过程。
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