基于铂纳米粒子化学传感器的研究及分析应用

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第一章:简要概述了纳米材料的分类、特性,并对纳米材料的制备方法,及其在传感器中的应用进行了详细的综述。第二章:以N,N—二甲基甲酰胺(DMF)做为还原剂和保护配体,制备了DMF-PtNCs铂纳米簇(Platinum Nanoclusters, PtNCs)。PtNCs的紫外吸收光谱中没有明显的表面等离子体共振特征峰,说明该纳米粒子的粒径小于2nm。PtNCs在强酸、强碱、高浓度盐溶液中放置一段时间后其荧光强度的几乎无变化,说明此纳米粒子比较稳定。采用荧光光谱法研究了Fe3+离子对PtNCs荧光光谱的影响,不同浓度的Fe3+离子使得PtNCs的荧光发生不同程度的簇灭,并且研究了pH对荧光猝灭的灵敏度的影响。本文建立了一种检测Fe3+离子的方法,在最佳实验条件下,该检测方法其线性范围为5.0x10-7-3.5xl0-4mol/L,最低检测限达到4.2x1-"8mol/L。实际样品中可能存在的11种金属离子进行了考察,结果表明这些金属离子对Fe3+离子的检测几乎没有干扰。采标准加入法将其应用于自来水、湖水、雨水中Fe3+离子的测定中,回收率为91%-107%。第三章:借助鸡蛋膜中大量的乙醛基(-CHO)的还原作用,将K2PtCl4还原,原位制备得到铂纳米粒子(Platinum Nanoparticles, PtNPs),不使用任何的包埋剂和交联剂直接将葡萄糖氧化酶(GOx)固定于鸡蛋膜上,结合溶解氧电极研制了一种新型的葡萄糖生物传感器。考察影响传感器响应的因素如pH、温度和缓冲溶液的浓度等,建立了检测葡萄糖的方法。实验表明该传感器的线性范围为10μM-225μM,检测限为5μM,响应时间小于30S,八个月后,该生物传感器的响应值能达到最初测定值的90%。同一张PtNPs/GOx鸡蛋膜重复测定10次的RSD为1.03%,说明该传感器具有良好的重复性。对于5张PtNPs/GOx鸡蛋膜,它们测定结果的RSD为0.54%,说明该传感器具有很好的重现性。实际样品中可能存在的干扰物质,如果糖、乳糖、柠檬酸、苯甲酸钠、抗坏血酸、ZnSO4等对葡萄糖的测定均不产生干扰。本传感器方法简单,易于操作,灵敏度高,响应时间短,线性范围宽,干扰较少,重现性好,有良好的稳定性,已经成功用于人体血液样品及饮料中葡糖糖的测定,并进行了回收率测定,回收率为91%-105%之间。第四章:以戊二醛做为交联剂,壳聚糖做为包埋剂,将水溶性DMF-PtNCs铂纳米簇(Platinum Nanoclusters, PtNCs)和葡萄糖氧化酶共同固定于鸡蛋膜上,偶联溶解氧电极成功研制了铂纳米增强型的葡萄糖生物传感器。本文研制的葡萄糖生物传感器响应时间小于30S,线性范围是10μM-200μM,检测限为5μM,八个月后该传感器的响应值能达到最初测定值的82.7%。实际样品中可能存在的干扰物质,如尿素、CaCl2、 KC1、抗坏血酸、氨基乙酸等对葡萄糖的测定几乎不产生干扰。该葡萄糖生物传感器已经成功用于实际样品尿样中葡萄糖的测定,回收率为96%-112%。第五章:以焦磷酸钠为保护配体,通过NaBH4还原HAuCl4得到了红色的金纳米溶液。葡萄糖将Ag(NH3)2OH中的Ag+还原为金属银,附着致金纳米的表面形成核壳结构,同时溶液的颜色也由红色变为黄色。因此基于比色法来定量的测定溶液中的葡萄糖的含量。考察了葡萄糖对金纳米紫外吸收光谱的影响。
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