聚合物基介电电容器作为一种高功率密度的储能器件,在新能源、脉冲功率、电力电子和高压直流输电等行业都具有广泛的应用。目前商用的聚合物电容器薄膜由于其介电常数较小,储能密度偏低,往往使得其在设备中占据较大的体积。另一方面,随着电气绝缘技术向着高温方向发展,对于介电薄膜电容器的工作温度要求也越来越高。因此研究可应用于高温环境的高储能密度薄膜电介质对实现脉冲功率及电力电子设备用储能电容器的小型化、轻量化和集成化有着重要的科学研究意义和实际应用价值。本文围绕耐高温的高储能密度纳米复合电介质开展研究,以耐高温的聚醚酰亚胺（PEI）热塑性聚合物为基体,通过溶液浇铸法制备了一系列PEI基纳米复合电介质薄膜。首先研究了具有不同带隙和介电常数的纳米填料对PEI基纳米复合电介质热学、机械和电学性能的影响。然后,分析了纳米填料对PEI基纳米复合电介质储能温度稳定性的影响机制。并进一步对纳米填料进行核壳结构设计,研究其对PEI基纳米复合电介质中的有机-无机界面的调控作用,以及抑制高温电导、提高电气强度和储能密度的机理。最后,根据有限元仿真计算和双极性载流子电荷输运模型,对核壳结构纳米复合电介质的电场分布和电导过程进行理论验证。论文取得的主要创新性成果如下:（1）为研究具有不同带隙和介电常数的纳米填料对PEI基复合纳米电介质储能特性的影响,选取了带隙和介电常数有明显差异的SiO2、ZrO2和TiO2纳米颗粒作为填料,通过溶液浇铸法制备了不同的PEI基纳米复合电介质薄膜。发现对于纳米填料含量相同的复合电介质,其介电常数的规律为PEI/SiO2＜PEI/ZrO2＜PEI/TiO2,与纳米填料自身介电常数的大小趋势一致。三种PEI基纳米复合电介质的击穿场强相对纯PEI均有提高,且纳米复合电介质的击穿场强与纳米填料的性质有关。发现ZrO2纳米填料结合了较宽的带隙和适中介电常数的优势,使PEI/ZrO2纳米复合电介质展现出优异的储能性能。PEI/3 vol%ZrO2纳米复合电介质室温下的最大放电能量密度为6.15 J/cm~3,相对于纯PEI提高了57.7%（2）从以上三种PEI基纳米复合电介质中选取储能性能最优的纳米填料组（PEI/ZrO2）为研究对象,研究了温度对PEI/ZrO2纳米复合电介质性能的影响规律,包括介电性能、击穿场强、放电能量密度和充放电效率。发现随着温度的升高,纳米复合电介质的介电常数保持稳定,介电损耗略有增加,击穿场强逐渐下降但始终高于纯PEI。ZrO2纳米颗粒的加入在有机-无机界面处引入了活化能为1.60 e V的深陷阱,可在高温、高电场条件下起到阻止载流子输运、抑制电导电流的作用,有效减缓了放电能量密度和充放电效率随温度升高而劣化的速率。发现PEI/3 vol%ZrO2纳米复合电介质在150℃高温下最大放电能量密度为3.30 J/cm~3,明显优于现有商用高温介电聚合物。（3）通过在ZrO2纳米颗粒表面包覆宽带隙的Al2O3壳层,对PEI基纳米复合电介质中的有机-无机微观界面进行调控,使纳米复合电介质中三种材料的介电常数呈梯度变化,以改善ZrO2纳米颗粒和PEI基体之间的介电失配,进一步提升PEI基纳米复合电介质的高温储能特性。高绝缘Al2O3的包覆有效地抑制了PEI基纳米复合电介质的高场电导,使得PEI/Al2O3@ZrO2纳米复合电介质在介电性能、击穿强度、电阻率、储能密度和充放电效率等方面性能均优于纯PEI和未包覆的PEI/ZrO2。当Al2O3@ZrO2填料含量为11 vol%时,150°C下纳米复合电介质的击穿场强为585 MV/m,最大放电能量密度可达5.19 J/cm~3。（4）结合有限元仿真和双极性载流子输运模型,模拟了PEI/Al2O3@ZrO2纳米复合电介质中的电场分布和电荷输运过程,揭示了核壳结构在调节纳米复合电介质的击穿强度、高场电导、电荷俘获行为以及提高介电储能特性中的作用。PEI/Al2O3@ZrO2（介电常数分别为3.2,8.3和25）纳米复合电介质内部介电常数梯度的建立改善了纳米填料周围电场过度集中的问题,电介质中最大电场强度较未包覆的PEI/ZrO2下降了15.5%,有效提升了PEI/Al2O3@ZrO2纳米复合电介质的电场耐受能力。纳米Al2O3壳层宽带隙、高绝缘性的特点使得电介质中载流子的迁移率较未包覆时下降了74.1%。核壳结构纳米填料在有机-无机界面处引入了更多深能级陷阱,从电极注入的电荷被限制在电极附近很小的区域,阻碍了电荷进一步注入电介质内部。