【摘 要】
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借助于可见光催化降解污染物,可有效利用丰富太阳能,实现废水中有机污染物的降解。这一技术的关键在于开发高效、稳定以及低成本光催化剂。目前催化剂广泛存在光生电子空穴复合率高这一问题。本文选用金属-卟啉框架材料PCN-222系列材料作为光催化剂主体,分别研究其与钼酸铋(Bi2Mo O6,BM)和石墨炔的复合,制得二元/三元复合光催化剂,实现了可见光下高效催化降解有机染料罗丹明B(Rh B)。论文探讨了不
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借助于可见光催化降解污染物,可有效利用丰富太阳能,实现废水中有机污染物的降解。这一技术的关键在于开发高效、稳定以及低成本光催化剂。目前催化剂广泛存在光生电子空穴复合率高这一问题。本文选用金属-卟啉框架材料PCN-222系列材料作为光催化剂主体,分别研究其与钼酸铋(Bi2Mo O6,BM)和石墨炔的复合,制得二元/三元复合光催化剂,实现了可见光下高效催化降解有机染料罗丹明B(Rh B)。论文探讨了不同钼酸铋以及石墨炔复合量对于催化剂性能的影响,并对二元/三元催化剂性能进行了对比分析,具体研究内容包括:论文第二章通过水热法制备了钼酸铋(BM),并合成了四羧基苯基卟啉分子;采用原位水热合成制备了PCN-222-BM以及PCN-222(Fe)-BM复合材料,对所得样品进行表征,对比研究了系列复合材料可见光下催化降解Rh B的性能,并对降解过程进行了动力学模拟;同时通过调控BM的掺杂量,研究材料性能最优时的BM掺杂量,结合结果分析了卟啉中心金属对催化性能的影响。根据结果可以看出,卟啉中心引入Fe后,催化性能进一步增强。对于PCN-222(Fe)-BM复合材料,当BM掺杂量为7 mg时,材料催化性能最好,其反应动力学常数为PCN-222(Fe)的1.39倍。论文第三章采用液-液界面法制备了石墨炔(GD)薄膜;分别制备了PCN-222(Fe)-BM7mg-GD以及PCN-222(Fe)-GD复合材料,两种系列材料中包含不同掺杂量的GD。对样品进行表征,对比了两种系列复合材料催化降解Rh B的性能;同时结合第一部分工作分别研究了BM和GD掺杂的作用,并确定了相应的作用系数;进一步探究了GD复合量对于催化剂性能的影响,通过捕获实验确定了光催化过程中的主要活性中间体以及可能的光催化机理。对于PCN-222(Fe)-BM7mg-GD复合材料,当GD的掺杂量为0.6 mg时,材料的光催化性能最好,其反应动力学常数为PCN-222(Fe)的2.49倍,并且材料具有良好的循环稳定性。上述研究表明向PCN-222系列MOF材料的结构中引入其他半导体材料制备异质结结构可以有效抑制光生电子-空穴的复合,同时,GD的引入有利于传输光生载流子从而有效改善其催化性能,二者之间的协同作用是改善催化剂活性的关键。
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