天然气是一种清洁、高效的优质能源。以煤为原料经气化、甲烷化反应制备天然气,不仅符合煤炭高效利用的发展方向,也是解决我国油气资源短缺的有效途径。高性能甲烷化催化剂的研发是煤制天然气的核心技术之一。镍基催化剂由于具有较优的催化活性且价格低廉,在CO加氢甲烷化催化体系中受到广泛研究,是较理想的活性组分。本文利用碱土金属氧化物对Ni/Al2O3及Ni-Fe/La2O3-Al2O3催化剂进行改性,并运用N2物理吸附-脱附(N2-physisorption)、X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、O2-程序升温氧化(O2-TPO)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、扫描电镜(SEM)以及透射电镜(TEM)等表征技术对催化剂的性能和结构之间的关系进行分析,旨在提高Ni基催化剂的水热稳定性及抗积碳性能。研究结果表明:(1)采用共沉淀法添加碱土金属氧化物(MgO、CaO、SrO、BaO)助剂,获得改性的Ni/MO-Al2O3(MO添加量为3 wt.%)催化剂中,Ni/SrO-Al203催化剂具有较佳的低温活性,同时拥有较高的水热稳定性。这主要得益于该催化剂中金属Ni晶粒尺寸较小,以及SrO改性后金属载体强相互作用力(SMSI效应)相对较弱。(2)引入的SrO助剂易与A1203结合形成SrAl2O4,当SrO的添加量为5 wt.%时,SrAl2O4以亚晶态形式存在高度分散于催化剂,较好地促进活性金属与γ-Al2O3的相互分散,使样品拥有较大的比表面积,展示出较好的水热稳定性。经过H2O(g)/H2=2:1,空速为 120,000 mL·h-1g-1,800 水热条件处理 20 h 后的Ni/5SrO-Al2O3-HT催化剂在反应温度为350 ℃时CO转化率接近100%。同时,该催化剂在700℃,低氢碳比(H2/CO=2:1)条件下表现出较高的稳定性,催化剂的失活与催化剂表面Cβ和Cγ积碳物种总量有关。(3)通过浸渍法在Ni-Fe/La2O3-Al2O3催化剂掺杂不同量的MgO助剂,在考察范围内,当MgO添加量为5 wt.%时催化剂具有较佳的活性和水热稳定性。与Ni-Fe/La2O3-Al2O3相比,Ni-Fe/La2O3-MgO-Al2O3催化剂具有较强的抗积碳稳定性,可能与其表面酸性在一定程度上有所减弱有关。