【摘 要】
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随着社会的高速发展,逐年递增的柴油车氮氧化物（NOX）排放量愈来愈难以满足严格的排放法规,因此柴油尾气净化技术的革新工作就显得尤为迫切。在消除NOX的诸多方法中,氨选择性催化还原技术（NH3-SCR）是最有前景的手段,其中核心是所用的催化剂。作为满足欧VI标准并且已经在欧洲商用的金属交换SSZ-13催化剂,是满足国VI标准NH3-SCR催化剂最佳的选择之一。此外,相比于金属交换SSZ-13催化剂,
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随着社会的高速发展,逐年递增的柴油车氮氧化物（NOX）排放量愈来愈难以满足严格的排放法规,因此柴油尾气净化技术的革新工作就显得尤为迫切。在消除NOX的诸多方法中,氨选择性催化还原技术（NH3-SCR）是最有前景的手段,其中核心是所用的催化剂。作为满足欧VI标准并且已经在欧洲商用的金属交换SSZ-13催化剂,是满足国VI标准NH3-SCR催化剂最佳的选择之一。此外,相比于金属交换SSZ-13催化剂,具有CHA相似结构的Cu-SAPO-18（AEI）具有更为优异的NH3-SCR性能和高温水热稳定性能,有望成为下一代的商用SCR催化剂。因此,本文研究了Cu、Fe对SSZ-13骨架结构、水热稳定性能、低温反应机理的影响;我们提出了利用母液合成Cu-SSZ-13的方法,并将这种方法引入了Cu-SAPO-18的合成过程,深入探讨母液含量与Cu-SAPO-18理化性质、催化性能之间的关系;本文的具体研究内容如下:首先,从研究两种金属负载量对催化剂活性影响入手,合成了一系列金属负载量的Cu-SSZ-13和Fe-SSZ-13,并且比较其催化活性能、高温水热稳定性能和抗S中毒性能。研究结果表明Cu-SSZ-13催化剂具有更佳的低温活性和更宽的活性窗口,Fe-SSZ-13催化剂具备更优异的高温活性和更强的抗S性能;此外,在水热老化过程中,Cu对骨架保护作用较弱,但活性物种较为稳定,活性略有下降;Fe对骨架的保护作用更强,但是活性物种Fe3+和FeOX团聚现象严重,导致活性显著下降。选择金属含量相同的两种分子筛,通过原位红外探究了低温反应机理。结果表明:在低温NH3-SCR过程中,Cu-SSZ-13同时遵循Eley-Rideal（E-R）和Langmuir-Hinshelwood（L-H）机理,Fe-SSZ-13主要遵循E-R机理。当遵循E-R反应机理时,吸附的NH3与气态NO的反应是决速步,并且吸附在Lewis酸位点上的NH3（L-NH3）比吸附在Br?nsted酸位点上的NH3（B-NH3）活性更高;当遵循L-H机理时,亚硝酸盐是活性最高的NO吸附物种,硝酸盐物种活性较低并且会产生N2O。由于Cu-SSZ-13拥有更多的高活性L-NH3和亚硝酸盐物种,且Fe-SSZ-13存在低温氨抑制效应,因此Cu-SSZ-13在低温下反应活性和选择性更高。然后,为解决催化剂水热合成过程中废水较多,合成成本高的问题,我们利用母液作为溶剂,通过一步法成功地合成了具有良好活性的Cu-SSZ-13。依照相同的方法,制备出了具有更高活性和更宽活性窗口的Cu-SAPO-18,并深入探究了母液对分子筛理化性质和催化性能的影响。当母液和去离子水的质量比为1:1时,相较于传统方法,新方法制备得到的Cu-SAPO-18催化剂具有更优良的高温活性和高温水热稳定性能。新的合成方法也为未来Cu-SSZ-13和Cu-SAPO-18的规模化生产提供了新的路线。
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