【摘 要】
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我国各地区霾和光化学烟雾污染频繁,VOCs作为前体污染物之一,其排放量仍呈显著上升趋势。负载型贵金属催化剂广泛应用于催化氧化苯系VOCs,但目前仍存在贵金属使用量较高的问题。因此,本文以Pt/ComCenOx催化剂催化氧化甲苯过程为研究对象,通过改变制备方法和组分调控,研究Pt纳米颗粒与Co Ce载体的相互作用对催化剂性能的影响,获得高效低Pt含量的催化剂配方,制备蜂窝状催化剂并进行中试实验及工业
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我国各地区霾和光化学烟雾污染频繁,VOCs作为前体污染物之一,其排放量仍呈显著上升趋势。负载型贵金属催化剂广泛应用于催化氧化苯系VOCs,但目前仍存在贵金属使用量较高的问题。因此,本文以Pt/ComCenOx催化剂催化氧化甲苯过程为研究对象,通过改变制备方法和组分调控,研究Pt纳米颗粒与Co Ce载体的相互作用对催化剂性能的影响,获得高效低Pt含量的催化剂配方,制备蜂窝状催化剂并进行中试实验及工业试验。取得的主要研究结果如下:一、研究了制备方法对催化性能的影响,实验结果表明,与氯铂酸浸渍法相比,铂胶体浸渍法制备的Pt纳米颗粒粒径分布在2-4 nm、高活性Pt0比例为91.55%。Pt纳米颗粒与Co Ce载体的相互作用提升了表面氧迁移速率,使得Co3+的还原温度降低了158℃,强化了催化剂的氧化还原性能,因此采用铂胶体浸渍法制备的0.5Pt/Co0.1Ce0.9Ox催化剂具有优异的甲苯催化氧化性能。与采用氯铂酸浸渍法制备的0.5Pt/Co0.1Ce0.9Ox催化剂相比,采用铂胶体浸渍法制备的0.5Pt/Co0.1Ce0.9Ox催化剂转化90%甲苯的温度下降了89℃,催化性能显著提升。二、研究了载体组分和负载量对氧化还原性能的影响,实验结果表明,当Co/Ce比例为1∶9时,低含量Co3O4在CeO2表面分散,提升了Co3O4与CeO2界面上的活性氧浓度,使得Co3+的还原温度降低至104℃,强化了催化剂的氧化还原性能,因此Co0.1Ce0.9Ox负载Pt纳米颗粒的催化剂具有优异的甲苯催化氧化性能。研究了负载量的影响,结果表明当Pt质量分数为0.3%时,活性位点增多,利于甲苯吸附,因此0.3Pt/Co0.1Ce0.9Ox具有最佳的催化性能,转化90%甲苯的温度降低至210℃。三、通过Co-Ce载体涂覆工艺和铂胶体整体浸渍法制备0.3Pt/Co0.1Ce0.9Ox蜂窝状催化剂,在中试实验平台上研究了烟气参数的影响,结果表明在5000 h-1空速、甲苯质量流量为5 g/m3条件下,0.3Pt/Co0.1Ce0.9Ox蜂窝状催化剂的T90可低至199℃,为工业试验中脱附风机的风量和催化剂尺寸的设计提供了基础数据。基于某玻璃瓶喷漆车间尾气治理进行了工业试验,结果表明0.3Pt/Co0.1Ce0.9Ox蜂窝状催化剂对非甲烷总烃的脱除效率可达到98%以上。
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