硅橡胶具有优异的化学稳定性、柔软性、耐候性而被广泛地应用于航空航天、医疗卫生、建筑建材等诸多领域,由于传统的硅橡胶往往通过不可逆的化学共价键进行永久交联,硅橡胶材料共价网络的不可拆解性不仅会导致其使用寿命的大幅度缩减,而且由于不可再循环利用而带来严重的资源浪费。尽管目前已有较多的研究将氢键、金属配位键等动态非共价键引入有机硅交联网络,赋予了有机硅弹性体自愈合能力,但是未能平衡材料力学性能和自修复效率之间的关系。为了规避它们之间的矛盾,本文基于稀土阳离子-π动态相互作用的“点对面”交联作用面积大和交联点的键能高（与共价键相当）的特点,设计并制备了由Eu3+-π相互作用动态交联的有机硅弹性体和硅橡胶复合材料,通过实验测试和理论计算证明了聚合物体系中阳离子-π作用的存在,研究了Eu3+-π动态相互作用对有机硅材料机械性能、非线性力学响应行为和自修复性能的影响,并对其复合材料的可回收实验进行了探索探究,为制备高性能、可持续的非线性力学响应先进材料提供了新的思路。主要的研究结论如下:（1）设计制备了由Eu3+-π动态交联的端氨基有机硅弹性体聚合物（IN-PDMS-Eu）。首先通过能量散色光谱、固体紫外吸收谱、荧光发射光谱和分子动力力学模拟（MD）等实验测试和理论计算证明了聚合物体系中Eu3+-π动态非共价键的存在;其次,通过调控体系中阳离子-π动态键的交联密度,确定Eu3+的含量为1/4时IN-PDMS-Eu的综合性能最佳,其断裂伸长率和最大拉伸强度分别达到145.5%和1.04 MPa;此外,随着体系中Eu3+含量的不断增加,其动态交联网络完善化程度愈发明显,Eu3+含量为1/4时,聚合物出现明显的Payne效应和Mullins效应;最后,基于Eu3+-π动态交联网络的可逆断裂和重整,该有机硅弹性体在100℃下实现自愈合仅仅只需要0.5 h,且自修复效率到达92%。（2）制备了由Eu3+-π动态交联的侧氨基有机硅弹性体材料（IN-PDMS2-Eu）。首先,通过红外光谱（FT-IR）和固体核磁碳谱(13C NMR)确定了聚合物的结构;其次,调控体系中的Eu3+-π键的交联密度,确定Eu3+的含量为1/4时IN-PDMS2-Eu的力学性能最佳,其断裂伸长率和拉伸强度达到325.6%和0.86 MPa;此外,该弹性体在高交联密度下表现并不明显的Payne效应,对比前述的端氨基弹性体而言,该聚合物中的动态交联网络更容易进行断裂与重整;最后,由于Eu3+-π相互作用的影响,在Eu3+的添加量为1/4时,该弹性体材料具有明显的Mullins效应、抗蠕变能力和自修复性能,并且Eu3+-π动态非共价键具有显著的能量耗散和快速重建特点。（3）基于上述两种聚硅氧烷体系,制备了由Eu3+-π动态交联的硅橡胶复合材料。首先,分别通过对基于不同硅橡胶基体、制备方式和白炭黑种类制备的复合材料力学进行对比,探究发现当选择侧氨基硅橡胶为基体、白炭黑HT200为补强填料,通过简单一锅法制备的Eu3+-π动态交联硅橡胶具有最佳的力学性能,白炭黑添加份数为40 phr时,其断裂伸长率和拉伸强度达到262.4%和7.24 MPa;其次,基于聚合物网络完善程度的增加,该复合材料表现明显的Payne效应,良好的抗蠕变能力,且蠕变应变从10 phr的36.5%降低至40 phr 21.5%;并且基于Eu3+-π动态交联键的可逆断裂重整,在150℃热压回收后,其回收效率仍然能达到82.5%。