【摘 要】
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汞是一种剧毒重金属,由于其在环境中的扩散及传播具有持久性和生物聚积性,致使汞污染已成为当今全球性亟待解决的问题。人为大气汞排放主要来自于燃煤烟气汞排放,烟气中汞主要以元素态汞（Hg~0）、氧化态汞(Hg2+)以及颗粒态汞（Hg P）三种方式存在。其中,利用Hg2+易溶于水的特性,使用湿法烟气脱硫装置（WFGD）可以将其去除;Hgp可通过静电除尘器（ESP）或织物过滤器（FF）等颗粒物控制系统除去。
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目（51676064）； 河南省高校科技创新人才项目（19HASTIT045）； 煤燃烧国家重点实验室开放基金（FSKLCCA1905）； 河南省科技攻关项目（182102310810）；
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汞是一种剧毒重金属,由于其在环境中的扩散及传播具有持久性和生物聚积性,致使汞污染已成为当今全球性亟待解决的问题。人为大气汞排放主要来自于燃煤烟气汞排放,烟气中汞主要以元素态汞（Hg~0）、氧化态汞(Hg2+)以及颗粒态汞（Hg P）三种方式存在。其中,利用Hg2+易溶于水的特性,使用湿法烟气脱硫装置（WFGD）可以将其去除;Hgp可通过静电除尘器（ESP）或织物过滤器（FF）等颗粒物控制系统除去。然而,元素态汞或单质（Hg~0）由于其易挥发且难溶性,很难通过现有的污染物治理设备将其从烟气中脱除。因此,如何高效脱除Hg~0是当今世界能源与环境领域的热点。论文制备出Ag/AgCl/Bi5O7I/Bi2O3、Ag/Ag Br/Bi5O7I/Bi2O3以及Ag Br/Bi5O7I三种系列光催化剂,在自制小型湿法鼓泡脱汞装置中研究了光催化剂脱除模拟烟气中Hg~0的性能,系统地研究了银基负载量、光催化剂用量、反应溶液温度、p H值、无机阴离子、循环实验稳定性、荧光灯辐照、烟气成分和消除剂等对光催化剂脱汞性能的影响;采用X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电子显微镜及能谱仪、X射线光电子能谱、电子自旋共振波谱以及紫外-可见光漫反射光谱等手段研究了样品的物理化学结构特征;根据实验结果和表征分析,得出如下主要结论:（1）采用沉积-沉淀法制备了Ag/AgCl/Bi5O7I/Bi2O3、Ag/Ag Br/Bi5O7I/Bi2O3以及Ag Br/Bi5O7I三种系列光催化剂。N2吸附-脱附结果表明所制备的系列光催化剂具有H3型滞后环和IV型等温线,为典型的介孔材料结构。SEM结果显示银基材料成功负载于Bi5O7I/Bi2O3或Bi5O7I表面。XPS结果表明光催化剂脱汞效率的提高与样品各组分间异质结的形成和化学吸附态氧含量的增加有直接关系。由三种光催化剂的UV–vis DRS图可知,银基材料的负载致使光催化剂吸收边在可见光范围内均发生明显红移,表明异质结的形成提升了光催化剂分离光生载流子的性能,从而极大地提高了复合光催化剂的光吸收能力。（2）光催化脱汞活性受银基材料负载量影响较大,所制备的三种系列光催化剂中Ag/AgCl/Bi5O7I/Bi2O3-3、Ag/Ag Br/Bi5O7I/Bi2O3-3和Ag Br（1%）/Bi5O7I显示出优异的光催化氧化能力,有约99%的Hg~0被脱除。酸性环境对三种光催化剂的影响较小;而强碱性环境则对三种光催化剂的活性具有一定的抑制作用,这是由于OH-会与Hg~0竞争消耗反应液中的·O2–、h+和·OH等活性自由基,但随着反应时间的增加,其脱汞活性可以缓慢恢复。（3）对于Ag/AgCl/Bi5O7I/Bi2O3-3和Ag/Ag Br/Bi5O7I/Bi2O3-3,NO3–和SO42–阴离子对Hg~0的氧化几乎没有抑制作用;Cl–离子的添加对Ag Br（1%）/Bi5O7I有轻微的抑制作用;然而,CO32–离子对三种光催化剂表现出明显的抑制作用。此外,SO2对光催化剂的Hg~0去除性能具有强抑制作用;但相比于SO2,光催化剂脱汞效率受NO影响较小。当停止通入SO2和NO后,光催化剂的脱汞性能可以逐渐恢复,表明在较短反应时间内,烟气中SO2和NO的存在不会破坏光催化剂的内部结构。（4）荧光灯的开关实验表明,光辐射是三种光催化剂高效脱汞的关键条件;机理分析表明,·O2–和h+是光催化剂高效氧化Hg~0的主要活性物质。本文共图41幅,表3个,参考文献115篇。
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