【摘 要】
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随着便携式电子设备以及电动汽车的发展,对高能量密度电池的要求不断提高,因此需要开发比传统石墨负极容量更高的新型负极材料。二氧化硅和硅均可作为锂离子电池负极材料,但二者的实际应用受到巨大的体积膨胀,电导率差和复杂的合成工艺的限制。围绕上述问题,本文采用有机硅烷作为制备二氧化硅的硅源,抗坏血酸为碳源,制备了分布均匀的细小二氧化硅/碳微球（Si O2/C）;随后将其作为复合包覆层与纳米硅颗粒复合,制备了
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随着便携式电子设备以及电动汽车的发展,对高能量密度电池的要求不断提高,因此需要开发比传统石墨负极容量更高的新型负极材料。二氧化硅和硅均可作为锂离子电池负极材料,但二者的实际应用受到巨大的体积膨胀,电导率差和复杂的合成工艺的限制。围绕上述问题,本文采用有机硅烷作为制备二氧化硅的硅源,抗坏血酸为碳源,制备了分布均匀的细小二氧化硅/碳微球（Si O2/C）;随后将其作为复合包覆层与纳米硅颗粒复合,制备了硅基负极材料（Si@n-Si O2/C）。首先通过有机硅烷3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）和抗坏血酸（L-AA）间的同步缩聚反应,制备了分布均匀的细小二氧化硅/碳微球,纳米化的二氧化硅均匀分散在碳骨架中,抑制了二氧化硅材料在循环过程中的体积膨胀,并且改善了材料导电性差的特点。优化反应时间和APTES与L-AA的物质的量之比确定了最佳反应条件,最终得到Si O2/C材料在0.2 A g-1的电流密度下循环1000次后,可逆容量为436.6 m Ah g-1,容量保持率为76.4%(相较于第20圈,571.7m Ah g-1),平均每圈的衰减率为0.024%,显示出了良好的结构保持性和电化学性能。其次利用硅表面羟基与L-AA间氢键,APTES与L-AA的同时缩聚,成功地将硅纳米粒子包覆在多功能交联纳米二氧化硅/碳复合基质中,生成Si@n-Si O2/C复合材料。随着纳米二氧化硅的引入,多功能纳米二氧化硅/碳复合包覆层可以在硅的体积变化过程中保持结构完整性,提供比传统单碳层更高的容量,并增强材料的导电性。所获得的Si-2@n-Si O2/C复合材料显示出非常出色的循环稳定性和优异的结构保持性,在电流密度为1 A g-1的情况下经过300次循环后,其容量为800.7 m Ah g-1,容量保持率为容量保持率为89.5%(相较于第20圈,894.9 m Ah g-1),平均每圈的衰减率为0.038%。这种新颖的结构设计以及在硅纳米颗粒上同时生长纳米二氧化硅/碳复合层将为基于硅材料制造高性能负极提供简单的合成策略。
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