2015年12月,《联合国气候变化框架公约》中近两百多个国家在巴黎气候变化大会上就全球气候变化达成一项应对的协议《巴黎协定》,这一协议旨在商量解决各国遇到的共同问题:能源和环境问题。因此,目前各国研究人员均在努力寻找出一种经济划算的解决方案去减缓甚至解决环境危机和能源危机问题。电化学CO2还原反应（CO2RR）作为一种很有前景的技术,可以将CO2还原为有附加值的化学品和燃料,在可再生电力的驱动下可以缓解温室效应和实现CO2中性循环,受到了人们的广泛关注。然而,CO2RR是十分复杂的,不同还原阶段的反应中间体往往会形成不同的产物,这主要取决于阴极材料和应用电极电位。因此,对于想要获得的碳氢化合物和醇类化合物的选择性往往很低,并且析氢反应（HER）引导着主要的竞争过程。近些年已有实验证明氮掺杂碳基材料对CO2具有优异的催化活化作用,基于此我们选择C2N石墨烯作为研究对象,利用密度泛函理论对其负载同核金属双原子进行研究,主要内容如下:（1）选用包含48个C原子和24个N原子具有周期性边界条件的C2N单层p（2×2）超晶胞分别来负载一对金属原子（即Ni2、Co2和Ni Co）,在进行催化反应计算前,使用AIMD对催化剂的稳定性进行动力学评估,在500 K下催化剂Co2@C2N和Ni Co@C2N具有很好的稳定性,Ni2@C2N上有75%的原子发生漂移团聚。（2）在CO2RR过程中,双原子位点相对于单原子位点具有特殊的优势,例如双原子位点可以利用其协同作用来调整活性位点的电子和几何效应,从而降低替代反应路径的活化能。同时因为催化剂含有双原子位点,因此在CO2RR中有利于生成C2产物。密度泛函理论的计算结果发现,Ni2@C2N,Co2@C2N和Ni Co@C2N具有很好的CO2RR选择性,这三种催化剂的主要C1产物是CH4,C2产物是C2H4,相比较而言,Co2@C2N和Ni Co@C2N生成C1产物的限制电位比Ni2@C2N的低,分别为0.30 V,0.25 V和0.67 V,Co2@C2N和Ni Co@C2N生成C2产物的限制电位相差不多,但是比Ni2@C2N低,分别为0.77 V,0.75 V和0.89 V。（3）*H作为竞争反应的中间物种,*OH和*CO作为强吸附中间物种,此类中间物种极有可能会使催化剂中毒,在经过共吸附计算后,结果显示在这三种中间物种占据反应位点的情况下,CO2依然可以被吸附活化,因此可以避免催化剂中毒。总的来说,由于对同核金属双原子协同作用提高CO2RR性能的基本认识仍然缺乏,本工作利用密度泛函理论（DFT）,通过在C2N石墨烯上负载双金属原子,模拟CO2以及每一次质子化加氢还原所形成的中间物种,在双原子催化剂M1M2@C2N上的吸附作用,研究其几何效应和电子效应,探究双原子催化剂对CO2RR的活性,为设计廉价高效的CO2RR催化剂提供理论依据。