g-C3N4基复合材料的制备及其可见光催化制过氧化氢的研究

来源 :陈熙 |
过氧化氢(H2O2)是一种环境友好的绿色氧化剂,广泛应用于有机合成、环境修复、疾病治疗以及燃料电池生产领域。工业上采用传统的蒽醌法制取H2O2,制备过程不仅易产生大量副产物,而且因贵金属(如Pd)基催化剂的使用而成本较高
过氧化氢(H2O2)是一种环境友好的绿色氧化剂,广泛应用于有机合成、环境修复、疾病治疗以及燃料电池生产领域。工业上采用传统的蒽醌法制取H2O2,制备过程不仅易产生大量副产物,而且因贵金属(如Pd)基催化剂的使用而成本较高。更重要的是,使用的H2和O2混合气体原料具有潜在的爆炸风险。近年来,光催化制取H2O2途径备受关注,它以水和氧气为原料,是一种绿色、安全的理想方法,但是目前常用的光催化材料大多存在催化水氧化释放质子能力弱、制取H2O2模式单一、产率低等问题。本论文通过制备所标记的α、β、γ三种g-C3N4纳米片作为基体,并结合N2等离子体表面处理、PVP表面活性剂辅助和微波辅助原位生长等途径,用以分别负载Cd S、Fe2O3和Bi2WO6,构建了三种g-C3N4基Z型异质结光催化材料,有效地克服了目前g-C3N4纳米片存在载流子复合率高等缺点,进而分别通过两步单电子、一步两电子和~1O2主导的多步氧还原途径,初步实现了可见光催化纯水高效制取H2O2。通过溶剂热剥离途径制备α-g-C3N4纳米片载体,进而先后采用N2等离子体预处理以及Cd2+与S2-离子浸渍,制得具备Z型光催化异质结的Cd S/N@α-g-C3N4纳米复合催化剂。其中,浸渍在N@α-g-C3N4纳米片上的Cd2+与S2-反应生成Cd S纳米颗粒。α-g-C3N4纳米片经氮气等离子体处理所衍生的不饱和N活性位点,将作为电子介体诱导Cd S上的光电子向α-g-C3N4迁移,从而形成Z型异质结。能带结构分析表明,质子的释放途径系通过Cd S主导的四空穴水氧化反应实现。同时,活性物种捕获实验证明,复合材料制取H2O2的氧还原反应途径为两步单电子氧还原反应。该三元复合材料在可见光照射下生产H2O2的速率为0.96μmol·g-1·min-1,在波长420 nm处的表观量子产率达6.43%。采用快速升温的两步法煅烧乙二醇插层的三聚氰酸首先制备出薄层β-g-C3N4纳米片,随后以PVP作为表面活性剂将碳量子点(CQDs)和Fe2O3两种不同功能活性位点通过溶剂热过程修饰在β-g-C3N4纳米片表面,制备出具备Z型光催化异质结的Fe2O3/CQD@β-g-C3N4复合材料。能带结构分析表明,质子释放途径通过Fe2O3主导的两空穴水氧化反应实现。同时,活性物种捕获实验和旋转环盘电极测试证实了该复合材料催化制取H2O2的氧还原反应途径为一步双电子还原。实验发现,所设计的Fe2O3/CQD@β-g-C3N4复合材料在不使用任何贵金属助催化剂或有机捕获剂的辅助条件下,可借助两电子氧还原和两空穴水氧化双通道途径光催化制取H2O2。该复合材料在可见光照射下生产H2O2的速率为1.81μmol·g-1·min-1,在波长420 nm处的表观量子产率达14.29%。通过快速升温两步法煅烧六氯三聚磷腈和乙二醇共插层的三聚氰酸制备了P掺杂的薄层γ-g-C3N4纳米片,进而以浸渍途径涂覆的钨酸钠作为W源,借助微波水热法在W点位上原位生长Bi2WO6,制得具有Z型异质结的Bi2WO6@P/γ-g-C3N4复合材料。P和Bi2WO6可分别作为复合材料中氧还原和水氧化的反应场所,其中,Bi2WO6通过单空穴反应将水氧化成·OH并在水中释放质子以推动氧还原反应,P原子掺杂到g-C3N4进一步优化了其氧还原反应路径。活性物种捕获实验结果表明,掺杂的P使复合材料制取H2O2的氧还原反应途径由传统的两步单电子氧还原转变为~1O2主导的多步氧还原。实验发现,该复合材料在可见光照射下催化生产H2O2的速率为2.68μmol·g-1·min-1,在波长420 nm处的表观量子产率达24.66%,且不需要任何贵金属助剂或有机捕获剂。
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