【摘 要】
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钯催化的Suzuki-Miyaura偶联反应是C-C键生成的有力工具,广泛应用于药物、农药、精细化学品等的有机化合物合成过程中。多相催化剂由于其可以循环使用,容易与产物分离已经受到了越来越多科研人员的关注。但是大部分多相催化剂需要在较高温度和较高钯负载量的条件下进行。因此设计开发一种高效的多相催化剂以实现在温和条件下节能、高效、绿色的Suzuki-Miyaura合成,是十分必要的。在Suzuki-
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钯催化的Suzuki-Miyaura偶联反应是C-C键生成的有力工具,广泛应用于药物、农药、精细化学品等的有机化合物合成过程中。多相催化剂由于其可以循环使用,容易与产物分离已经受到了越来越多科研人员的关注。但是大部分多相催化剂需要在较高温度和较高钯负载量的条件下进行。因此设计开发一种高效的多相催化剂以实现在温和条件下节能、高效、绿色的Suzuki-Miyaura合成,是十分必要的。在Suzuki-Miyaura偶联反应过程中,多相催化剂载体的碱性对钯、卤代苯的活化具有非常明显的促进作用。碱性载体已被应用于制备负载型钯催化剂以提高Suzuki反应的催化效率。氧化镁作为一种典型的碱性氧化物,已被用来作为理想的催化剂载体来负载贵金属颗粒。若可以通过材料设计制备具有更强碱性的氧化镁基复合材料作为载体则有希望在C-C偶联反应中表现出更好的催化性质。本论文主要研究成果如下:（1）利用静电纺丝技术制备了氧化镁纤维（0.5-1μm）,负载钯纳米颗粒,得到负载型钯催化剂（Pd/Mg（OH）2/MgO）。负载过程中氧化镁表面水化生成片层式花状结构氢氧化镁,在氧化镁的基础上进一步增加了载体碱性(碱性位点从4.06增加到9.03mmol g-1)。花状结构使其比表面积增加到原来的两倍。Pd/Mg（OH）2/MgO催化剂对卤苯的Suzuki反应表现出优异的室温催化性能。实现溴苯完全转化只需要20 min,催化效果优于目前常用的均相催化剂以及钯碳催化剂。（2）通过微混合器作为静电纺丝辅助喷头制备了MgO-ZrO2复合纳米纤维,系统研究了ZrO2组分掺杂含量对载体的物理化学性质以及对应催化剂催化效果的影响。当ZrO2的掺杂比例保持在25%时,催化剂的碱性位点含量达到10.52 mmol g-1,比表面积为118.2 m~2g-1。载体表面丰富的羟基有助于富电子钯以及活性中间体Ar-Pd-OH的形成,从而提高了催化剂在Suzuki反应中的催化活性。在室温下,溴苯在8 min内即可实现100%转化,最大TOF值达到6516 h-1。该催化剂的制备对于Suzuki反应在低能耗和绿色合成方面的发展有一定启发意义。
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