【摘 要】
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由于化石燃料的消耗和碳排放量日益增加,开发洁净、可持续能源成为首要任务。人们认为氢能是最有潜力的替代能源之一,而电解水是最环保的制氢方式。然而,目前,所使用的高效析氢反应（HER）和析氧反应（OER）催化剂为贵金属基材料,但其储量稀少,价格昂贵,并且循环稳定性较差。因此需要开发地球上资源丰富,成本低廉的催化剂来替代贵金属基材料。钙钛矿氧化物因其高电导率,可变的元素组成,可调的电子构型受而到广泛关注
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由于化石燃料的消耗和碳排放量日益增加,开发洁净、可持续能源成为首要任务。人们认为氢能是最有潜力的替代能源之一,而电解水是最环保的制氢方式。然而,目前,所使用的高效析氢反应（HER）和析氧反应（OER）催化剂为贵金属基材料,但其储量稀少,价格昂贵,并且循环稳定性较差。因此需要开发地球上资源丰富,成本低廉的催化剂来替代贵金属基材料。钙钛矿氧化物因其高电导率,可变的元素组成,可调的电子构型受而到广泛关注。本论文合成了阳离子和阴离子掺杂的Pr Ba Co2O5+δ钙钛矿催化剂,并对其电催化HER和OER性能进行了研究。（1）采用甘氨酸-硝酸盐燃烧法合成了PrxLa1-xBa Co2O5+δ（x=0-0.6）钙钛矿催化剂。在所有组份中,Pr0.5La0.5Ba Co2O5+δ（P0.5LBC）呈现出最佳的碱性HER活性。P0.5LBC在10和50 m A cm-2下的过电位分别为233和298 m V,其较小的Tafel斜率(56.8 m V dec-1)意味着快速的HER动力学。P0.5LBC催化剂具有最高的双层电容(4.32 m F cm-2)与质量活性(255 m A mg-1)。X射线光电子能谱（XPS）结果表明P0.5LBC中Co离子平均价态为+3.32。较高的Co离子氧化态促进了电荷传输与H2O分子的吸附,导致其具有优异的电催化性能。此外,Pr离子的掺杂显著地提升了钙钛矿催化剂的长程稳定性。（2）结合静电纺丝与磷化策略,成功合成了P掺杂的Pr0.5La0.5Ba Co2O5+δ纳米纤维（P-PLBC-F）。球差校正透射电子显微镜（AC-TEM）和XPS结果证实磷元素以P3-离子的形式与Co离子进行配位。对于碱性介质中的析氢反应,P-PLBC-F在500 m A cm-2下的过电位低至307 m V,优于商用的Pt/C催化剂。其Tafel斜率仅为32.9 m V dec-1,非常接近于Pt/C标准物。由P-PLBC-F和Ni Fe层状双氢氧化物（Ni Fe-LDH）电极构成的电解槽在500 m A cm-2下的全解水电压为1.84 V。密度泛函理论计算表明P掺杂不仅增强了Co 3d-O 2p轨道杂化,而且实现了较低的Co 3d-P 3p电荷迁移能,同时显著地降低了H*脱附的吉布斯自由能。（3）采用甘氨酸-硝酸盐燃烧法合成了Fe和Ni离子掺杂的Pr0.5La0.5Ba Co2-x-yFexNiyO5+δ（x=0-0.8,y=0-0.6）钙钛矿催化剂。结果表明Pr0.5La0.5Ba Co Fe0.6Ni0.4O5+δ（PLBCF0.6N0.4）具有最佳的催化OER活性。PLBCF0.6N0.4在碱性介质中10 m A cm-2下的过电位为361 m V,并且在大电流密度下(＞90 m A cm-2),其OER活性优于Ir O2标准物。PLBCF0.6N0.4催化剂优异的电化学性能可能来源于丰富的活性位点,增加的表面氧空位以及较低的电荷迁移电阻。由PLBCF0.6N0.4双功能电极构成的电解槽在1.9 V电压下的电流密度超过200 m A cm-2,优于商用的Ir O2和Pt/C组合。
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