【摘 要】
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木质素基生物质油中酚类化合物经加氢及加氢脱氧可制备环己酮及苯系化合物等重要化学品。在水相中进行酚类化合物加氢可从一定程度上解决生物油中含氧化合物组分复杂、难以与水分离的问题。Ni基催化剂活性高、成本低,广泛用于加氢及加氢脱氧。为提高催化剂加氢及加氢脱氧性能,本论文采用浸渍-直接还原法制备分散度较高的Ni3Ga/SiO2及Ni/WO3-ZrO2催化剂,分别考察了它们在苯甲醚气固相加氢脱氧反应制苯及苯
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木质素基生物质油中酚类化合物经加氢及加氢脱氧可制备环己酮及苯系化合物等重要化学品。在水相中进行酚类化合物加氢可从一定程度上解决生物油中含氧化合物组分复杂、难以与水分离的问题。Ni基催化剂活性高、成本低,广泛用于加氢及加氢脱氧。为提高催化剂加氢及加氢脱氧性能,本论文采用浸渍-直接还原法制备分散度较高的Ni3Ga/SiO2及Ni/WO3-ZrO2催化剂,分别考察了它们在苯甲醚气固相加氢脱氧反应制苯及苯酚水相加氢制环己酮的性能。首先,采用浸渍-直接还原及浸渍-焙烧-还原法制备了Ni3Ga/SiO2催化剂,采用固定床反应器在常压及300 oC条件下评价了催化剂性能,研究了制备方法及Ni负载量对Ni3Ga/SiO2催化剂苯甲醚HDO性能的影响。结果表明,采用浸渍-直接还原法制备的Ni3Ga/SiO2催化剂具有较小的Ni3Ga金属间化合物晶粒,在苯甲醚HDO反应中表现出了较高的HDO活性,Ni3Ga/SiO2催化剂苯甲醚HDO为结构敏感反应。随Ni负载量增加,Ni3Ga/SiO2苯甲醚HDO活性先提高后减小,其中15%Ni3Ga/SiO2催化剂性能较佳,苯甲醚转化率及苯选择性分别达到94.93%及94.91%。然后,采用浸渍-直接还原法制备了Ni/ZrO2（Ni-Zr）和不同WO3/ZrO2质量比（x）的Ni/WO3-ZrO2（Ni-x WZr）催化剂,在高压釜反应器中评价了其苯酚水相加氢性能,考察了反应条件对Ni-0.8WZr催化剂苯酚水相加氢性能。结果表明,Ni/WO3-ZrO2中形成了Ni-W合金、并发生了由Ni到W的电子转移;W物种的存在增加了催化剂表面酸量及溢流氢数量、促进了Ni物种的分散。这导致Ni-x WZr的加氢和直接脱氧活性高于Ni-Zr。另外,W6+及W4+作为Lewis酸性位点可能有稳定环己酮、抑制其进一步加氢生成环己醇的作用。在200oC、1.5MPa及反应30 min的条件下,Ni-0.8WZr催化剂上苯酚转化率及环己酮选择性可分别达到93.1%和为90.6%。
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