【摘 要】
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铌铟镁酸铅-钛酸铅弛豫铁电单晶,Pb(In1/2Nb1/2)O3-Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-Pb Ti O3（PIN-PMN-PT）,在拥有理想的电学性能的同时还具有高居里温度和大矫顽场等特性,这使得其在超声医疗检测、超声机电转换器件以及能量采集等领域有着非常广阔的应用前景。然而,铌铟镁酸铅-钛酸铅单晶的机械品质因数（Qm）偏低且介电损耗偏高,在大功率超声器件的应用中效果并不理想。硬掺杂（
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铌铟镁酸铅-钛酸铅弛豫铁电单晶,Pb(In1/2Nb1/2)O3-Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-Pb Ti O3（PIN-PMN-PT）,在拥有理想的电学性能的同时还具有高居里温度和大矫顽场等特性,这使得其在超声医疗检测、超声机电转换器件以及能量采集等领域有着非常广阔的应用前景。然而,铌铟镁酸铅-钛酸铅单晶的机械品质因数（Qm）偏低且介电损耗偏高,在大功率超声器件的应用中效果并不理想。硬掺杂（如Mn掺杂）是一种可以大幅提升PIN-PMN-PT单晶机械品质因数的有效方式,但目前关于Mn掺杂提升弛豫铁电材料机械品质因数的作用机制尚不清晰,相关的物理机制亟需阐明。铁电材料中机械品质因数的提升往往以牺牲压电性能为代价,两种性能相互牵制,难以兼顾,限制了其在高功率器件中的应用。交流极化（ACP）方法可以在提升Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-Pb Ti O3（PMN-PT）弛豫铁电单晶的压电、介电性能的同时有效降低介电损耗,极有可能实现机械品质因数和压电性能的共同提升。然而,交流极化方法对机械品质因数的影响却鲜有报道,对压电性能和机械品质因数具体的作用效果和相关的物理机制仍需要进一步深入的研究。尽管近几年有很多关于钙钛矿铁电材料Mn掺杂机制和交流极化方法原理的相关报道,但也仍然存在着亟需解决的科学问题和关键技术问题。目前,本研究领域中存在以下问题:1)Mn掺杂的铌铟镁酸铅-钛酸铅单晶中缺陷偶极子的“钉扎效应”与Qm提升之间的内在联系尚不够深入;2)交流极化方法极可能实现机械品质因数和压电性能的同时提升,但交流极化方法对机械品质因数的影响、相关物理机制的研究尚未有报道;3)交流极化方法显著提升铁电材料介电、压电和机电性能的物理机理仍存在争议。针对上述的主要问题,本论文主要研究内容如下:首先,Mn掺杂会加强母体铁电体的各向异性特征。通过瑞利分析方法对Mn掺杂与未掺杂铌铟镁酸铅-钛酸铅单晶的畴壁运动进行研究,并结合两种单晶的畴结构,给出了Mn掺杂效应的各向异性主要来自于以下两个方面:1)在不同振动模式下,自发极化的响应方式不同,缺陷偶极子对自发极化的夹持作用不同;2)Mn掺杂单晶中的带电畴壁的分布是具有空间取向性的,带电畴壁相对电中性畴壁更加稳定。缺陷偶极子和带电畴壁的共同作用使得机械品质因数的增幅具有各向异性,Q15的增幅最大为156%,Q24和Q33的增幅分别为100%和81%。其次,针对交流极化方法对机械品质因数影响尚不清晰的问题,对2R工程畴结构的铌铟镁酸铅-钛酸铅单晶的交流极化样品进行研究,希望可以实现压电系数和机械品质因数的同时提高。通过对比直流极化和交流极化样品的电学性能、机械品质因数、畴壁运动和畴结构,明确了交流极化方法使得“2R”工程畴结构的铌铟镁酸铅-钛酸铅单晶中的畴壁密度增加,导致其不可逆畴壁运动提升17%,而其本征晶格畸变贡献提升较小,从而使得“2R”工程畴结构的三元系弛豫铁电单晶的Q33降低了18%、d33提升6%、ε33提升16%。最后,针对交流极化方法提升压电、介电系数物理机制存在争议且对机械品质因数影响不明的问题,通过对比交流极化方法对不同工程畴结构单晶的本征晶格畸变、畴壁运动、畴结构的影响,揭示了交流极化方法可以通过提升本征晶格畸变并增大畴尺寸实现压电、介电性能和机械品质因数的同时提升。利用交流极化方法调控畴结构,有效减少71o畴而保留109o畴,降低单晶内应力,使得[001]C取向0.27PIN-0.46PMN-0.27PT单晶压电、介电性能各提升20%,机械品质因数提升148%。
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