铌酸锂与镧系锆钛酸铅的表面等离激元对上转换发光影响

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信息时代的发展离不开数据的存储和传输,具有高带宽、低损耗的光子学器件应运而起。然而衍射极限限制了光子学器件的进一步小型化和集成化,表面等离激元(Surface Plasmon Polariton,SPP)的深化研究为这一局面带来了转机。SPP在导体与电介质界面附近传播,将能量局域于界面附近亚波长的范围内,因此可以突破衍射极限限制。近年来,基于SPP的器件在数据存储、传感器、太阳能电池等方面获得了广泛的应用。为了降低SPP的传输损耗,利用极性材料与半导体界面处的极性突变积累二维电子气(Two Dimensional Electron Gas,2DEG)代替金属结构,为SPP的激发创造了新的契机。将这一结构进一步与光学增益介质结合,可以有效降低SPP的传输损耗。传统的SPP增强随机激光的研究依赖于精细的金属纳米结构,工艺复杂、制备成本高且难于集成化。镧系锆钛酸铅(Lanthanum Modified Lead Zirconate Titanate,PLZT)透明陶瓷集介电、铁电和压电性质于一身,可薄膜化,与半导体结合实现2DEG积累的工艺简单、成本低且成功率高,这对于实现光电子器件的小型化、可集成化有重要意义。本论文深入分析了简并半导体氧化铟锡(Indium Tin Oxide,ITO)与Er3+掺杂铌酸锂界面处2DEG积累以及位相光栅介导的SPP激发机制,系统地研究了长程SPP与稀土离子上转换发光之间的能量耦合,并将此系统拓展到硒化锌(Zn Se)覆盖的Nd3+掺杂PLZT(Nd:PLZT)透明陶瓷中,实现了SPP对随机激光的阈值降低和强度增强作用。首先,选择极性单晶材料Y-切面和Z-切面铌酸锂,利用磁控溅射在其表面沉积ITO覆层,通过极性铌酸锂对ITO覆层纳米尺度的静电改性实现金属化及SPP激发。利用Thomas-Fermi半经典电荷屏蔽模型计算了ITO中的2DEG积累密度,发现界面附近亚纳米厚度的ITO层中电子密度可以与贵金属银相比拟。基于这一结果,由Drude模型计算了ITO的介电函数,发现介电函数实部在界面附近由正值变为负值。利用光折变理论分析了铌酸锂晶体中位相光栅的形成,结合波矢匹配条件得到ITO/LN界面SPP的激发。利用Otto衰减全反射模型(Attenuated Total Reflection,ATR)仿真了ITO/LN界面处SPP的激发和传输,由衰减全反射光谱得到SPP的传输距离可达厘米量级,比传统金属光栅中高1~2个数量级,属于长程SPP。然后,在铌酸锂晶体中掺杂稀土离子Er3+(Er,Fe:LN),利用同向入射双光束实验证实了SPP激发。通过双光束实验在样品中记录彼此无重叠的光栅,证实了长程SPP在ITO/LN界面的激发、传输和干涉。通过实验测量了ITO/LN界面SPP的散射强度分布,结果表明SPP散射具有定向性,利用多极分析法和背向散射解释了SPP定向散射的原因。在此基础上,通过对比实验测量了上转换发光在SPP作用下的时间演化曲线,得到上转换发光与SPP的能量耦合效率最高可以达到99.0%。对比SPP激发前后ITO覆盖的Er,Fe:LN粉末样品中上转换发光强度变化,发现在SPP的作用下,上转换发光的强度最高可以增强3.5倍。并利用不同波长泵浦光先后照射Er,Fe:LN样品,实现了上转换发光强度的连续上升。此外,在薄片Er,Fe:LN样品中,初步观察到了具有阈值特性的基于SPP的激光振荡。最后,将极性突变积累2DEG的结构拓展至Zn Se覆盖的Nd:PLZT透明陶瓷中,实现了SPP增强的随机激光振荡。由泊松方程及Thomas-Fermi半经典电荷屏蔽模型得到界面附近亚纳米厚度的Zn Se改性层中2DEG密度可与贵金属银相媲美。利用纳秒脉冲激光器测量了在超过泵浦功率阈值之后,随机激光的光谱变化以及荧光寿命的缩短。在实验中对比裸露的Nd:PLZT粉末和Zn Se覆盖的Nd:PLZT粉末中随机激光输出特性,发现在SPP的作用下,随机激光与光子弱局域效应发生的阈值分别降低了38%和60%,激光输出强度最高增强7.6倍。利用Nd:PLZT透明陶瓷的光能存储特性探索了其在光放大方面的应用,并以此为基础设计了可实现随机激光与传统激光之间转换的组合激光腔。
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