【摘 要】
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甲苯和二甲苯是重要的化工原料,其有效利用及向高附加值产品的转化是化工生产的重要方向。通过C—H键的选择性氧化可以将甲苯和二甲苯转化为相应的芳香醛。芳香醛是一类重要的化工中间体,应用范围非常广泛,在我国供不应求。常见的芳香醛的制备方法有催化氧化法、化学氧化法和电化学氧化法等。其中,用气相氧化法将甲苯及二甲苯选择性氧化为相应的芳香醛是一种易于连续化生产、工艺简单、成本低廉且绿色无氯的生产工艺,具有更好
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甲苯和二甲苯是重要的化工原料,其有效利用及向高附加值产品的转化是化工生产的重要方向。通过C—H键的选择性氧化可以将甲苯和二甲苯转化为相应的芳香醛。芳香醛是一类重要的化工中间体,应用范围非常广泛,在我国供不应求。常见的芳香醛的制备方法有催化氧化法、化学氧化法和电化学氧化法等。其中,用气相氧化法将甲苯及二甲苯选择性氧化为相应的芳香醛是一种易于连续化生产、工艺简单、成本低廉且绿色无氯的生产工艺,具有更好的应用前景,但该反应存在甲苯及二甲苯转化率和相应芳香醛选择性较低、产物组成复杂等缺点。因此寻求高效催化剂及优化反应条件是本反应的关键。本文首先以Al2O3-Zr O2为载体,以V元素为主催化元素,通过在催化剂中掺入不同助剂元素作为第二组份及第三组份,并改变不同组份之间的比例、载体种类、催化剂制备方法等,制备得到了一系列催化剂并将其用于甲苯气相氧化反应中。通过改变反应温度、空气和甲苯流量得到:在空气流量为150 m L/min、甲苯流量为0.35 m L/min、反应温度为525℃时,过量浸渍法制备的V-Ag-Ce/Ti O2（V:Ag:Ce=4:2:1）催化剂表现出最好的催化性能,相应的苯甲醛最高收率为25.3%,甲苯转化率和苯甲醛选择性分别达到27.4%和92.2%。将不同V、Ag和Ce比例的V-Ag-Ce/Ti O2催化剂用于邻二甲苯、间二甲苯及对二甲苯的气相氧化反应时,发现该催化剂对甲苯及二甲苯的气相选择性氧化反应都有较好的催化效果,且效果最好的催化剂均为V-Ag-Ce/Ti O2（V:Ag:Ce=4:2:1）催化剂。通过N2-吸脱附测试发现催化剂比表面积较大时活性组分分布更为均匀,催化效果相对更好。通过NH3-TPD分析得到当催化剂表面的总酸量在0.1 mmol/g左右、弱酸量在0.01～0.02 mmol/g之间、中强酸量在0.02～0.04 mmol/g之间、强酸量在0.06mmol/g以下时对甲苯及二甲苯气相选择性氧化制备相应的芳香醛更有利。通过XPS测试发现催化剂中存在电子转移,且氧空位在全部氧物种中占比在40%左右时相应的芳香醛收率会更高。最后提出了V-Ag-Ce/Ti O2催化剂用于甲苯气相氧化的可能反应机理:首先,酸性位点将甲苯吸附到催化剂表面,其次氧空位将气态氧活化为晶格氧后与催化剂表面的甲苯进行反应,最后产物从催化剂表面脱附。
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