【摘 要】
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二次锌-空气电池作为新能源设备存储和转换的候选者之一,在能量密度/功率密度、安全性、绿色环保和成本等方面都具有较大的优势。而且成熟的水性碱性锌-空气电池还可以显著提高安全性,同时最大限度地降低制造成本。然而,该储能系统尽管具有巨大的应用前景,但是锌-空气电池的广泛应用受到了空气电极上液-气-固三相阴极界面上氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）动力学缓慢的严重阻碍。所以,进一步推动该技术发展的
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二次锌-空气电池作为新能源设备存储和转换的候选者之一,在能量密度/功率密度、安全性、绿色环保和成本等方面都具有较大的优势。而且成熟的水性碱性锌-空气电池还可以显著提高安全性,同时最大限度地降低制造成本。然而,该储能系统尽管具有巨大的应用前景,但是锌-空气电池的广泛应用受到了空气电极上液-气-固三相阴极界面上氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）动力学缓慢的严重阻碍。所以,进一步推动该技术发展的关键措施是开发低成本、高活性的双功能OER/ORR催化剂。针对这一问题,本论文致力于设计并制备具有较高ORR/OER活性位点的双功能氧电催化剂,并对其在锌-空气电池中的性能展开研究。最后,对锌-空气电池的构型和充放电机制进行了初步的探索。为了提高Ni Fe-LDH在锌-空气电池中ORR性能,采用简便的水热法在碳布集流体上负载Co9S8@Ni Fe-LDH纳米复合材料作为锌-空气电池的独立电极。材料的物理性能表征结果显示,该材料增大的比表面积能够暴露更多的ORR/OER活性位点,而且导电基底Co9S8空心管解决了Ni Fe-LDH在锌-空气电池中电子传输速度缓慢的问题,从而实现了空气电极的双功能ORR/OER活性。具有高度各向异性的中空管结构能够促进电解液的渗透,增加催化剂和电解液的接触面,缩短了离子的扩散路径加快电催化反应速度。采用电化学方法探索了各组分纳米复合材料在ORR和OER中的电化学性能。电催化性能测试结果证明Co9S8@Ni Fe-LDH具有双功能ORR/OER活性（?E=0.88 V）。并且Co9S8@Ni Fe-LDH极大的提升的Ni Fe-LDH的ORR活性。将高导电碳布上负载Co9S8@Ni Fe-LDH作为集电器和空气电极组装成的水性锌-空气电池进行测试。Co9S8@Ni Fe-0DH空气电极表现出的放电功率密度为148 m W cm-2。恒电流充放电测试表现出稳定的充电（1.93V）和放电（1.22V）电压平台,在220 h内能够循环430个周期,展现出较好的耐久性。通过静电纺丝和热处理方法,成功合成了Co3O4-x/C纳米复合纤维材料。并通过物理可控的方法在晶体结构上制造空穴,增加氧缺陷活性位点。材料的物理性能表征结果探讨了纳米纤维和氧缺陷的形成机理,当氧化时间为50 min时,MCB样品中的氧空位浓度最高。该纤维中高度多孔的莲藕状通道结构促进电子/离子的快速传输并加速界面电荷传输。根据电催化测试结果,探讨了不同的氧化程度对ORR和OER的影响,MCB样品较小的ORR和OER的过电位差值（ΔE值0.693 V）证明其双功能催化活性良好。并且,MCB纤维在5000次循环测试后仍保持良好的ORR/OER稳定性。同时证明了MCB纤维能够达到或者超越商用贵金属的双功能催化活性和耐久性。将Co3O4-x/C纳米复合纤维用于锌-空气电池的空气电极,恒电流放电测试结果显示,MCB样品在放电电流密度为10 mAcm-2时,锌-空气电池的容量可以达到805.7 mAhg Zn-1。MCB样品在电流密度为3 mAcm-2下的恒流充放电测试曲线结果表明锌-空气电池可以在800个充放电循环周期内实现稳定的充放电电压平台并保持良好的耐久性。最后,从锌-空气电池的整体构型和充放电机制上对锌-空气电池的整体性能进行初步探索。首先分析了周期性更换电解液对锌-空气电池性能的影响,以及电解液的流动速度对锌-空气电池性能的影响。通过定期更换电解液的方式补充电池充放电过程中消耗的离子,带走充电过程中产生的气泡,同时减小大电流充放电带来的浓差极化。随后,在周期性更换电解液的条件下,改变传统的恒电流充放电机制,根据放电功率密度和循环稳定性测试结果确定最佳的恒电流充放电方案。
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