【摘 要】
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光催化技术可以有效解决能源短缺和环境污染问题,其中半导体光催化剂是研究的重点。g-C3N4由于可以吸收可见光、化学稳定性良好以及无毒等优点得到广泛的关注。然而,g-C3N4也存在光生电子-空穴对难分离、比表面积小以及可见光利用率低等缺点。构筑梯型（S-型）异质结是提高光催化活性的一种有效策略,但目前缺乏简单高效的合成方法。首先,本文采用一步合成法成功构筑缺陷工程的S-型WO3/g-C3N4异质结。
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光催化技术可以有效解决能源短缺和环境污染问题,其中半导体光催化剂是研究的重点。g-C3N4由于可以吸收可见光、化学稳定性良好以及无毒等优点得到广泛的关注。然而,g-C3N4也存在光生电子-空穴对难分离、比表面积小以及可见光利用率低等缺点。构筑梯型（S-型）异质结是提高光催化活性的一种有效策略,但目前缺乏简单高效的合成方法。首先,本文采用一步合成法成功构筑缺陷工程的S-型WO3/g-C3N4异质结。研究发现,样品15.0WCN的光催化分解水产氢速率可达1034μmol h-1 g-1,其活性分别是普通S-型异质结（15.0W+CN）的1.7倍、g-C3N4的4.5倍。机理研究发现,在S-型WO3/g-C3N4异质结中,表面氧空位可以充当g-C3N4价带和WO3导带的传输介质,进而促进光生载流子的分离,而体相氧空位则通过缩减带隙值来提高可见光吸收能力。结合实验和催化剂表征结果,本文发现在S-型异质结中表面氧空位比体相氧空位更有利于促进光催化分解水产氢和降解反应。随后,为进一步提高S-型WO3/g-C3N4异质结的光催化活性,本文以乙酸铵为氧源,通过一步煅烧法制备了氧掺杂的S-型WO3/g-C3N4异质结（O-WCN）。研究表明,氧原子通过替代g-C3N4中的氮原子进入到晶格中,从而在g-C3N4导带下方形成浅受主能级,它可以有效地捕获光生电子,促进光生电子-空穴对的分离。氧掺杂可提高S-型异质结的可见光吸收能力和光生载流子分离效率。实验和催化剂表征结果表明,O-WCN催化剂在氧掺杂和S-型异质结的协同作用下,表现出优异的光催化分解水产氢和降解盐酸四环素（TCH）活性。本文通过构建异质结、引入缺陷以及元素掺杂等修饰手段对g-C3N4进行改性,同时深入研究不同修饰方法对于光催化活性提高的本征原因。本文的研究成果为构筑S-型异质结和缺陷工程提供了新视野,为开发高效的可见光水分解催化剂提供了有效的方法。
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