【摘 要】
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随着新能源产业的发展,我国的锂需求量高速增长。我国的盐湖锂储量丰富,但镁锂离子质量比（镁锂比）偏高,镁锂离子分离难度大,导致约80%的锂资源依赖进口,卡脖子风险大。荷正电聚酰胺纳滤膜具有优异的镁锂离子分离能力,然而渗透性普遍偏低。表面改性技术可有效提高纳滤膜渗透性,但聚酰胺纳滤膜中的酰氯官能团在改性时会水解,引入的羧酸根会使膜的正电性下降,导致选择性降低。针对该问题,本文设计包含多个正电荷的季铵盐
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随着新能源产业的发展,我国的锂需求量高速增长。我国的盐湖锂储量丰富,但镁锂离子质量比（镁锂比）偏高,镁锂离子分离难度大,导致约80%的锂资源依赖进口,卡脖子风险大。荷正电聚酰胺纳滤膜具有优异的镁锂离子分离能力,然而渗透性普遍偏低。表面改性技术可有效提高纳滤膜渗透性,但聚酰胺纳滤膜中的酰氯官能团在改性时会水解,引入的羧酸根会使膜的正电性下降,导致选择性降低。针对该问题,本文设计包含多个正电荷的季铵盐用于荷正电聚酰胺纳滤膜的表面改性,增加引入的正电荷量,在提高渗透性的同时维持选择性。本文主要研究内容如下:（1）在聚砜支撑底膜上利用聚乙烯亚胺（PEI）和均苯三甲酰氯（TMC）进行界面聚合制备了荷正电聚酰胺纳滤膜（PEI膜）。设计并合成了含双正电荷的强电解质-季铵化联吡啶（QBPD）单体。利用QBPD单体对PEI膜进行表面改性制备得到改性膜（QBPD膜）。X射线光电子能谱和红外结果表明QBPD成功接枝于PEI膜。Zeta电位结果显示,纳滤膜等电点由改性前的6.7升至8.8,QBPD膜在更宽的p H范围内带正电,有利于截留二价阳离子。QBPD膜的纯水渗透性为16.1 L m-2 h-1 bar-1,约为未改性膜的3倍。进料液为1000 ppm氯化镁时,改性膜对氯化镁的截留率维持在92±3%。QBPD膜的纳滤性能在162 h操作时间内保持稳定,且展现出良好的抗菌性能。经单次纳滤分离,QBPD膜可将进料液的镁锂比值从50:1降至8.5:1,具有良好的镁锂分离能力。（2）为了在不牺牲选择性的基础上进一步提高膜的渗透性,本文继续进行改性单体的正电荷密度调控,设计并合成了季铵化四羟乙基咪唑（QTHIM）单体,每个单体含四个正电荷和四个反应位点。利用QTHIM单体对PEI膜进行表面改性,制备得到改性膜（QTHIM膜）。X射线光电子能谱和红外表征结果证明QTHIM成功接枝于PEI膜。改性膜的粗糙度为9 nm,较未改性膜提高了1.25倍,增加了膜与水接触的有效表面积,加快了水分子的传输。进料液为1000 ppm氯化镁溶液时,QTHIM改性膜的渗透性为30±3 L m-2 h-1 bar-1,约是未改性纳滤膜的7倍。改性膜具有良好的压力稳定性,对氯化镁的截留率为92±2%,在不牺牲截留率的基础上提升了渗透性。QTHIM膜可以将进料液镁锂比从50:1降到10.9:1,结合膜的高渗透性,有望快速降低盐湖卤水的镁锂比。
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