【摘 要】
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工业发展带来的污染和人口总数增加带来的需求加速了水资源的短缺,找到一种可持续淡水资源迫在眉睫。在压力驱动下的纳滤膜因其操作简单,投资成本低廉,耗能少等特点在水处理应用中大放异彩。二维片层的氧化石墨烯（GO）制膜简单、含有众多可功能化的反应位点在膜分离有着广阔的应用前景。但是使用氧化石墨烯制备分离膜时,由于氧化石墨烯上面的含氧官能团易于水分子结合,这就会导致纳米片距离增加,使整个膜结构变得松散,导致
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工业发展带来的污染和人口总数增加带来的需求加速了水资源的短缺,找到一种可持续淡水资源迫在眉睫。在压力驱动下的纳滤膜因其操作简单,投资成本低廉,耗能少等特点在水处理应用中大放异彩。二维片层的氧化石墨烯（GO）制膜简单、含有众多可功能化的反应位点在膜分离有着广阔的应用前景。但是使用氧化石墨烯制备分离膜时,由于氧化石墨烯上面的含氧官能团易于水分子结合,这就会导致纳米片距离增加,使整个膜结构变得松散,导致氧化石墨烯膜的截留率降低,且稳定性变弱,严重降低了膜的使用寿命。为了提高膜的稳定性,并且获得良好的截留性能,本文以GO为主要的原材料,并且运用了以下两种不同的方法制备了不同的纳滤膜,以达到上述的目的。（1）采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯,将聚乙烯亚胺（PEI）和1-（3-二甲氨基丙基）-3-乙基碳二亚胺（EDC）对氧化石墨烯进行交联成功制备了PGO。并以PGO和GO为材料通过真空辅助过滤的方法制备了PGO/GO/PGO“三明治”结构的复合膜。研究表明,交联后的PGO分散液带正电荷,可以与带负电荷的GO很好的复合,并且在PEI链的交联下PGO膜具有很高的稳定性。PGO层间较为松散,主要是PEI链的加入增大了d间距,这造成了PGO膜的截留率相对较弱;相比之下GO层的d间距相对较为紧密,并且有了两层PGO的作用,中间GO层溶胀现象得到了缓和,所以GO层的截留率相对较好,总体而言PGO/GO/PGO膜起主要截留作用的还是中间的GO层。PGO亲水性官能团的减少,亲水性相较于GO略有下降,但总体还是表现出亲水的特性,可以提高水的流通速度还能防止污染。通过对不同负载量（400μg、800μg、1 mg以及1.2 mg）PGO/GO/GPO膜的水通量和截留率测试,综合分析了后得出当负载量为1mg时,PGO/GO/GPO-3膜的截留率和截留率达到了最佳的平衡点,此时的水通量达到42.02 L/m~2·h·bar,对盐的截留率为84%,对染料的截留率为100%。PGO/GO/GPO-3膜在长时间浸泡（30天）下都没有破损,而GO膜在浸泡3天后就出现了表明破损现象。此外将膜在自由扩散系统中工作了120 h,膜对染料和盐的截留率还保持着相对稳定的状态,表明了该结构对膜性能有着突出的提升。（2）利用H2O2与GO反应制备出多孔氧化石墨烯（HGO）,利用亚甲基蓝（MB）作为插层剂于HGO分散液混合,通过真空抽滤的方法制备了HGO/MB复合膜。通过表征可已得到HGO的比表面积要大于GO的比表面积,这可以说明HGO纳米孔的存在,并且这些纳米孔的孔径集中在1-3 nm之间。并且纳米孔的存在导致HGO膜的缺陷和褶皱增多,但是MB的加入可以减少这些褶皱的存在,但这也会相应的降低膜的水通量。在干燥情况下MB的插入并没有增加膜的d间距,并且当MB的含量增加到300μL时,膜的d间距还略有降低。HGO的亲水性比GO的要低,加入一定量的MB后亲水性有所改善,但随着量的继续增加,亲水性反而有所减弱。通过对加入不同MB的量的HGO/MB膜进行性能测试我们发现HGO/MB-100的膜水通量可以达到21.34 L/m~2·h·bar是GO膜的7倍,同时测得膜Na2SO4溶液的截留性能达83.2%。此外我们还对染料的截留性能进行了检测,其中对甲基橙的截留率可以达到95.9%,罗丹明B的截留率可以达到了98.9%。在水环境下HGO/MB膜超声15 min都没有被破环,而GO膜在5 min就开始出现了损坏。
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